Inhalt dieser Arbeit ist die Sol-Gel Synthese von monolithischen meso-/macroporösen (Organo-)Silica Materialien mit einer Organisation der Strukturelemente auf mehreren hierarchischen Ebenen vom molekularen bis in den makroskopischen Bereich: Molekulare Ebene: Organo-Silica Hybrid Netzwerk; Nanometer Ebene:<br />Periodisch angeordnetes Mesoporesystem; Mikrometer Ebene: Makroporöses Gerüst; Millimeter Ebene: Monolithische Form.<br />Der absolut neue Aspekt dieser Arbeit ist die hoch periodische Anordnung der Mesoporen, die sich in rein wässrigem Medium ohne weitere Zusätze wie Quellmittel oder Lösungsmittel ausbildet. Dies wurde erreicht durch spezifisches Design und Modifikation von molekularen Vorstufen im Hinblick auf maximale Kompatibilität mit der Entstehung der Mesostruktur bei der Herstellung eines monolithischen Materials: die in Sol-Gel Synthesen üblicherweise verwendeten Alkoxysilane wurden mit Glykolen substituiert. Diese neuartigen Glykol-modifizierten (Organo-)Silane wurden in einem einfachen sog. 'True Liquid-Crystal Templating'-Verfahren umgesetzt. Dieser Ansatz eröffnete Wege zur Synthese einer Vielzahl neuer Materialen mit maßgeschneiderter Porosität und Chemie des Netzwerks.<br />Überdies wurden die Prozessschritte, die zur Erhaltung einer monolitischen Struktur während der Trocknung und die zum Entfernen des Mesoporen-Templats nötig sind, mit einem Prozess zur chemischen Modifikation der Oberfläche kombiniert: Silylierung mit funktionellen Organosilanen. Die Verfahren, die im Rahmen dieser Arbeit entwickelt wurden, erlauben nicht nur eine beliebige Gestaltung der Oberflächenchemie, sondern führen reduzieren erheblich die Anzahl an Syntheseschritten, die zur Herstellung eines porösen, monolithischen Materials nötig sind.<br /> Das letzte Kapitel ist ein Ausblick auf das hohe Anwendungspotential der in dieser Arbeit vorgestellten Materialien. Ein hierarchisch aufgebauter Monolith ist als Säulenmaterial für die HPLC ('High Performance Liquid Chromatography') in Kooperation mit einem Industriepartner getestet worden und zeigte erste, vielversprechende Ergebnisse.<br />
de
This work deals with the sol-gel synthesis of monolithic meso-/macroporous (organo-)silica materials with structural organization on several hierarchical levels from the molecular- to the macroscale:<br />Molecular Level: Organo-silica hybrid framework; Nanometer Level:<br />Periodically ordered mesopore system; Micrometer Level: Macroporous scaffold; Millimeter Level: Monolithic shape.<br />The absolutely novel aspect of this work is the highly periodic arrangement of the mesopores, which forms in purely aqueous medium without additives such as swelling agents or co-solvents. This was achieved by specific design/modification of molecular precursors with respect to maximum compatibility with the mesostructure formation when synthesizing a monolithic material: the typically in sol-gel syntheses applied alkoxysilanes were substituted with glycols. These novel glycol-modified (organo-)silanes were applied in a simple true liquid-crystal templating approach, which opened the way to a huge variety of new materials with a tailored porosity and network chemistry.<br /> Furthermore, the processing steps necessary to maintain a monolithic structure during drying and for removal of the template were combined with a chemical surface modification process: silylation with functional organosilanes. Together with the surface silylation reaction, the template is removed from the porous structure and the modified monoliths can then be easily dried at ambient pressure without cracking. The processes developed in the course of this work do not only allow for a deliberate tailoring of the surface chemistry, but also significantly reduce the number of synthetic steps necessary to obtain a porous, monolithic material.<br /> The last chapter gives an outlook on the high application potential of the materials presented in this work. A hierarchically organized monolith has been tested as column material for HPLC (high performance liquid chromatography) in cooperation with an industrial partner and showed first, very promising results.<br />
