Diagonalization of the mixed dynamic form factor for mapping orbital information

Abstract

Der "mixed dynamic form factor" (MDFF) ist essentiell für die Beschreibung von inelastischer Streuung von Elektronen in einem Kristall. In dieser Arbeit beschreibe ich, wie man den MDFF mit Hilfe von Matrixdiagonalisierung in eine diagonale Form bringen kann. Dadurch wird der MDFF in eine neue Basis transformiert, wobei die Anzahl der im MDFF beitragenden Terme reduziert wird. Diese Basistransformation führt das System in eine natürlichere Basis über und liefert dadurch Informationen über die zugrundeliegende Physik. Weiters zeige ich, wie man die Berechnung des MDFF präziser machen kann, indem man verschiedene Näherungen entfernt. Bisherige Modelle zur Beschreibung von inelastischer Streuung basieren auf der Annahme isolierter Atomen, ohne dass das kristallographische Umfeld des Materials berücksichtigt wurde.<br />Deshalb verwende ich die "cross-density of states" (XDOS) um auch Kristallfeldeffekte zu berücksichtigen. Zusätzlich habe ich die Dipolnäherung mit dem gewichteten radialen Wellenfunktionsüberlapp ersetzt. Mit dieser verbesserten Rechenmethode ist es möglich, Vorhersagen über das direkte Abbilden von Atomorbitalen zu treffen. Um die Vielseitigkeit der Methode zu zeigen, habe ich Simulationen für verschiedene Beispiele gerechnet.

The mixed dynamic form factor (MDFF) is the key quantity for inelastic scattering of electrons in a crystal. In this work, I show how the MDFF can be brought into a diagonal form using matrix diagonalization techniques. In this way the MDFF is transformed to a new basis set, thereby reducing the number of contributing terms in the MDFF. This basis transformation leads to a natural basis which elucidates the underlying physics. I further show how to make calculations more accurate by removing several approximations. So far, inelastic scattering models are mainly based on isolated atoms, without taking into account the crystal environment of the material. Therefore I used the cross-density of states (XDOS) to also include crystal field effects. In addition, I replaced the dipole approximation with the fully weighted radial wavefunction overlap. With this improved calculation method, it is possible to make predictions for the direct imaging of atomic orbitals. Finally, I performed simulations on several examples to show its versatility.