On emergent mesoscopic effects in 2D materials

Abstract

Crystals formed by thin weakly coupled layers can today be separated into individual layers. Individual such layers - often only consisting of one single layer of atoms - are commonly referred to as 2D materials. Their properties substantially differ from the three-dimensional lattice and form an active field of research, not only in the realm of fundamental physics but also as a promising candidate for future electronic applications. One common ground of all these materials - and simultaneously one of their outstanding advantages - is their flexibility and versatility. It is, for example, possible to modify the chemical potential via gating, as any lattice site resides at a surface. In another example two of such individual layers can be stacked upon each other with a precisely defined relative twist angle. This configuration of layers form so-called moiré patterns. These moiré pattern are periodic and contain - for small twist angles - thousands of atoms. In such a setting minimal variations on the twist angle (<0.1°) can transform the stack from a super- to a normal conductor. The properties of such 2D materials can therefore be tailored in a simple and deterministic manner. Such tailoring of materials properties happens - whether desired or not - often locally, on a mesoscopic length scale. Modifications on a length scale far exceeding the size of the pristine unit cell are therefore from a fundamental as well as application oriented point of view highly interesting. While the properties of pristine 2D materials are - after a decade of intense research - rather well understood, the understanding of mesoscopic effects remains challenging. The description of any quantum mechanical system is always a trade-off between accuracy and system size. Generally speaking, the larger a quantum mechanical system is, the cruder the approximations must be in order to be able to describe the system. This is the motivational starting point of this thesis. Utilizing various multiscale approaches we describe 2D materials of mesoscopic dimensions via quantum mechanical methods. In the scope of the thesis, two prototypical mesoscopic systems are discussed, for which such a multiscale approach is sufficient and necessary. In a first part we explore the origin of experimentally observed single-photon emitter in WSe2. Such emitters could be of crucial importance for various future quantum technologies, their origin is however still not completely understood and subject of an ongoing debate. Based on a multiscale approach we set up and calculate a system which allows us to derive a complete model of the mechanism leading to single-photon emission. In a second longer part, we investigate several of the moiré structures outlined above. We extend a model originally derived by Bistritzer-MacDonald for rotated layers of graphene to a variety of 2D materials. Especially the description of the electronic as well as ionic properties of twisted transition metal dichalcogenides (TMDs) opens new routes to understand various experimental observations. Furthermore we find several predictions of our newly derived phonon model confirmed by experiment.

Kristalle aus dünnen, schwach aneinander gekoppelten Schichten können heute - dank großer Fortschritte in der Produktion und Handhabung - als einzelne Schichten isoliert werden. Diese oft nur ein Atom dicke Schichten werden unter dem Begriff zwei-dimensionale (2D) Materialien subsummiert. Die Eigenschaften der Schichten werden dabei - ob gewünscht oder nicht - oft nur lokal, auf mesoskopischer Größenordnung verändert. Während die Eigenschaften von pristinen 2D Materialien sehr gut verstanden sind, stellt die theoretische Beschreibung solch großer Systeme eine Herausforderung dar. Hier setzt diese Arbeit an. Mit Hilfe diverser Multiskalen Ansätze beschreiben wir Systeme bestehend aus 2D Materialien von mesoskopischen Dimensionen via möglichst exakter quantenmechanischer Methoden. Im Zuge der Arbeit werden zwei prototypische Systeme diskutiert für die eine solche Multiskalen Beschreibung notwendig und hinreichend ist. Im ersten Teil ergründen wir den Ursprung von experimentell beobachteten Ein-Photonen-Emittern in WSe2 (einer solchen 2D Schicht). Der Ursprung solcher Emitter ist noch nicht vollständig verstanden. Basierend auf einem Multi-Skalen Ansatz modellieren wir dieses mesoskopische System, welches uns erlaubt ein vollständiges Modell für den genauen Ursprung der Ein-Photonen-Emitter zu erstellen und eine Anzahl experimenteller Beobachtungen zu beschreiben. In einem zweiten - längeren Teil - untersuchen wir sogenannte moiré Strukturen. Der ursprünglich aus der Kust entlehnte Begriff moiré beschreibt im vorliegenden Fall aufeinander geschichtete individuelle Lagen von 2D Materialien, deren unterschiedliche Orientierung oder Größe periodische Modulationen auf mesoskopischen Längenskalen induziert. Wir erweitern ein ursprünglich von Bistritzer-MacDonald (BMD) für rotierte Graphen Lagen entwickeltes Modell auf andere 2D Materialien. Beginnend vom ursprünglichen System, bestehend aus zwei individuellen Graphen Lagen, erweitern wir das Modell zuerst auf Systeme mit mehr als zwei Lagen, diskutieren dann den Fall von Graphen Heterostrukturen und erweitern das Modell um Verformungen der Lagen zu beschreiben. In einem letzten Schritt erweitern wir das Modell auf die Beschreibung von elektronischen als auch ionischen Eigenschaften von Übergangsmetall dichalkogeniden (TMDs). Weiters finden wir unkonventionelle Vorhersagen, aus dem von uns abgeleitete Model für die ionischen Eigenschaften, experimentell bestätigt.