Quantum critical behaviour in cubic heavy-fermion compounds

Abstract

Vielteilchenwechselwirkungen zwischen Elektronen im Festkörper führen zum Auftreten außergewöhnlicher Quanteneffekte. Von besonderem Interesse ist korrelierte Materie, deren Grundzustand instabil gegenüber der Variation nicht-thermischer Kontrollparameter wie Druck, Magnetfeld oder chemischer Substitution ist. Phasenübergänge, die durch die Variation eines solchen Kontrollparameters zum absoluten Temperatur-Nullpunkt unterdrückt sind, werden als Quantenphasenübergänge bezeichnet. Ist der Quantenphasenübergang kontinuierlich, liegt ein quantenkritischer Punkt vor. In metallischen Systemen werden sowohl in thermodynamischen als auch in Transportgrößen in der Umgebung des quantenkritischen Punktes Abweichungen vom Landau'schen Fermiflüssigkeitsverhalten beobachtet, die als Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten bezeichnet werden.<br />Die in dieser Arbeit untersuchten Verbindungen Ce3Pd20Si6 und Ce4T12Sn25 (mit T =Pt, Pd) haben eine kubische Kristallstruktur. Ihre physikalischen Eigenschaften zeigen, im Gegensatz zu der Mehrheit der bislang erforschten tetragonalen und orthorhombischen Verbindungen, nahezu isotropes (dreidimensionales) Verhalten. Die reduzierte Dimensionalität der quantenkritischen Fluktuationen galt bislang als Bedingung für das Auftreten von unkonventionellem quantenkritischen Verhalten. Die Untersuchung dieser Verbindungen bei tiefen Temperaturen verspricht daher neue Erkenntnisse im noch wenig erforschten Gebiet der dreidimensionalen Quantenkritikalität. In Ce3Pd20Si6 werden zwei aufeinanderfolgende Phasenübergänge bei tiefen Temperaturen (TQ = 0.52K und TN = 0.32K) beobachtet, wobei letzterer den Übergang zu einem antiferromagnetischen Zustand darstellt. In den Verbindungen Ce4Pt12Sn25 und Ce4Pd12Sn25 wurde je ein magnetischer Phasenübergang beobachtet. Bei Ce4Pt12Sn25 handelt es sich um einen antiferromagnetischen Phasenübergang mit TN = 0.19K. Ce4Pd12Sn25 ordnet bei Tmag = 0.265K, jedoch ist die Art der Ordnung noch nicht bekannt. Es wird aber ebenfalls antiferromagnetische Ordnung vermutet. In allen untersuchten Verbindungen wurde die Unterdrückung der magnetisch geordneten Phase und damit der quantenkritische Punkt durch angelegte Magnetfelder erreicht. Als experimentelles Werkzeug zur Erforschung der Quantenkritikalität wurden elektrische Transportmessungen (Magnetowiderstand und Hall-Effekt) bei tiefen Temperaturen herangezogen. Messungen des elektrischen Widerstands an Ce3Pd20Si6 im Magnetfeld zeigen ein feldinduziertes Ansteigen der effektiven Masse der Quasiteilchen bei Annäherung an den quantenkritischen Punkt. Am quantenkritischen Punkt selber wird Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten beobachtet. Ce3Pd20Si6 zeigt sowohl im Magnetowiderstand als auch im Hall-Widerstand einen zusätzlichen Übergang, der mit einer Transformation der Fermifläche in Verbindung gebracht wird. Jener Übergang entspringt am quantenkritischen Punkt und wird als rapide Abnahme des elektrischen Widerstandes und einer stufenartigen Änderung der Hall-Konstante als Funktion des Magnetfeldes beobachtet. Die Tatsache, dass die Übergangsverbreiterung für T->0 verschwindet, lässt sich als abrupte Unterdrückung der Hybridisierung der Leitungselektronen mit den Cer-Momenten durch den Kondo-Effekt erklären. Bemerkenswert ist dabei, dass die Unterdrückung des Kondo-Effekts bei endlichen Temperaturen innerhalb einer geordneten Phase (TQ(H) >0) stattfindet. In anderen quantenkritischen Systemen wurde der Kondo-Zusammenbruch bislang lediglich in der paramagnetischen Phase vorgefunden. In den Verbindungen Ce4Pt12Sn25 und Ce4Pd12Sn25 wurden ebenfalls eine feldinduzierte Erhöhung der effektiven Masse der Quasiteilchen beobachtet, die am quantenkritischen Punkt in ein Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten übergeht. Die Untersuchung des Magnetowiderstands und des Hall-Effekts brachten jedoch noch keine Klarheit über eine mögliche Klassifizierung der Art des quantenkritischen Übergangs.<br />

Many body interactions among electrons in solids are responsible for the emergence of extraordinary quantum phenomena. Particularly interesting is correlated matter when tuning of a non-thermal parameter such as pressure, magnetic fields or substitutions leads to the destabilization of the ground state. Phase transitions which can be suppressed to absolute zero temperature by the variation of such a non-thermal control parameter are referred to as quantum phase transitions. Continuous quantum phase transitions terminate in a quantum critical point. In the vicinity of a quantum critical point in a metallic system, thermodynamic and transport properties show distinct deviations from Landau-Fermi liquid behaviour which are referred to as non-Fermi liquid behaviour. The instigated compounds Ce3Pd20Si6 und Ce4T12Sn25 (with T =Pt, Pd) are cubic and thus more 3-dimensional in nature than the most intensively studied tetragonal or orthorhombic quantum critical compounds. Reduced dimensionality was regarded as prerequisite for the occurrence of unconventional quantum critical behaviour. The investigation of the low-temperature properties of these compounds was thus expected to shed light on the relatively unexplored 3-dimensional case of quantum criticality. Ce3Pd20Si6 shows two successive low-temperature phase transitions at TQ = 0.52K and TN = 0.32K. The former is most likely antiferroquadrupolar and the latter antiferromagnetic in nature. In Ce4Pt12Sn25 and Ce4Pd12Sn25 a transition to a magnetically ordered phase was observed. The former compound orders antiferromagnetically at TN = 0.19K. Ce4Pd12Sn25 orders at Tmag = 0.265K but the nature of the magnetic transition is not yet clarified. In analogy to the isostructural Ce4Pt12Sn25, antiferromagnetic order is expected.<br />In all studied compounds, the magnetic order could be continuously suppressed to the lowest accessible temperatures by the application of magnetic fields. For the investigation of the quantum critical behaviour electrical transport measurements (magnetoresistivity and Hall effect) were carried out at low temperatures. Electrical resistivity measurements of Ce3Pd20Si6 uncovered a field-induced enhancement of the quasiparticle mass as the quantum critical point is approached. At the quantum critical point non-Fermi liquid behaviour arises. Furthermore, both magnetoresistivity and Hall resistivity reveal another feature, a crossover that was associated with a Fermi surface reconstruction. The origin of this crossover was found to be the quantum critical point.<br />Experimentally, it is seen as a rapid change of the resistivity and a step-like drop of the Hall constant. As the width of the broadened step sharpens up to zero for T->0, the transition was ascribed to the break down of the Kondo coupling between conduction electrons and the cerium moments. A remarkable feature of the Kondo breakdown in Ce3Pd20Si6 is that it occurs in the ordered portion of the phase diagram (TQ(H) >0).<br />By contrast, in other quantum critical materials the Kondo breakdown was so far observed exclusively in the paramagnetic phase. Electrical resistivity measurements of the compounds Ce4Pt12Sn25 and Ce4Pd12Sn25 also revealed a field-induced enhancement of the quasiparticle mass as the quantum critical point is approached. At the quantum critical point non-Fermi liquid behaviour arises. Investigations of the magnetoresistivity and Hall effect could, however, not yet clarify the type of the quantum critical point.