Transport properties of correlated materials from first principles

Abstract

Wir untersuchen die Transporteigenschaften korrelierter Materialien auf Basis der lokalen Dichte-Approximation und der Dynamischen Molekularfeldtheorie. Ein neuer Algorithmus für die Projektion von Blochzuständen von Wien2k auf maximal lokalisierte Wannierfunktionen von wannier90 wird vorgestellt. Im Rahmen eines Hubbard-Hamiltonopterators in der Wannierbasis führen wir Rechnungen in der Dynamischen Molekularfeldtheorie durch und berücksichtigen dadurch Effekte lokaler Korrelation. Mit der so bestimmte Selbstenergie berechnen wir die optische und elektrische Leitfähigkeit, sowie den Seebeck-Koeffizienten. Dazu benutzen wir einen neuen Algorithmus, der die notwendige k-Integration mit Hilfe einer adaptiven Netzverfeinerung effizient bewältigt. Die entwickelten Programme testen wir an SrVO3, CeRu4Sn6 und V2O3. Für SrVO3 vergleichen wir verschiedene Ansätze für die optischen Matrixelemente, wie die volle Dipolmatrix und die Peierlsapproximation. Mit völlig neuen Rechnungen konnten wir zeigen, dass CeRu4Sn6 den Ansatz einer Kondoresonanz bei ungefähr 290 K zeigt und dass die von uns berechnete optische Leitfähigkeit gut mit dem Experiment übereinstimmt. Für V2O3 führen wir die erste Projektion auf maximal lokalisierte Wannierfunktionen durch und vergleichen die Ergebnisse der, mit unterschiedlichen Ansätzen berechneten, optischen Spektra miteinander. Die Programme wien2wannier und woptic sind bereits frei erhältlich und können für jedes Material verwendet werden.<br />

We investigate the optical and transport properties of correlated materials with a combined local density approximation and dynamical mean field theory approach. A new algorithm for projecting the Bloch states from wien2k to a set of maximally localized Wannier functions via wannier90 is realized in the new package wien2wannier. The resulting Wannier orbitals represent an adequate basis set for many-body models. To include local electronic correlations, we define a Hubbard Hamiltonian in the Wannier basis and solve it by means of dynamical mean field theory. The computed self energy of the interacting system is employed to calculate the optical conductivity, the dc-conductivity and the thermopower within the new algorithm woptic, where adaptive k-mesh refinement leads to a minimal integration error. The programs are tested on SrVO3, CeRu4Sn6 and V2O3. SrVO3 is a well-known perovskite, and we compare the full dipole matrix approach to the Peierls approximation for the optical spectra. For CeRu4Sn6, we show the formation of a Kondo peak in the electronic spectrum around 290 K in completely new calculations.<br />The optical data is compared to experiment, indicating a high level of agreement. In the case of the strongly correlated metal V2O3, we present the first projection on maximally localized Wannier functions and discuss the optical results on the basis of various computational approaches. The programs wien2wannier and woptic have already been made freely available and can be applied to any material.