Living polymerization; RAFT polymerization; block copolymers
en
Abstract:
Aufgrund ihrer vielseitigen Verwendungsmöglichkeit vor allem im medizinischen Bereich hat das Interesse an amphiphilen Blockcopolymeren, welche die Fähigkeit besitzen im wässrigen Medium Micellen zu bilden, in den letzten Jahren stetig zugenommen. Diese Micellen sind unter anderem von großem Interessen für Wirkstofftransportsysteme, welche den gezielten Transport von Wirkstoffen im Körper ermöglichen.<br />In dieser Arbeit wurde die Reversible Additon Fragmentation Chain Transfer-Polymerisation (RAFT-Polymerisation) als Polymerisationstechnik gewählt, um amphiphile Blockcopolymerer herzustellen. Diese Methode eignet sich aufgrund ihres lebenden Charakters sehr gut für die Synthese von Blockcopolymeren. Außerdem ist mittels RAFT eine große Bandbreite an Monomeren zugänglich, welche für Wirkstoffträgersysteme von Interesse sind.<br />Im ersten Teil der Arbeit wurden verschiedene hydrophile Polymere hergestellt. Dabei wurden N-Acryloylmorpholin, N-Isopropylacrylamid und N-Hydroxypropylmethacrylamid als Monomere verwendet und mittels RAFT polymerisiert. In einigen Fällen wurde auch N-Methacryloxysuccinimid mit einem Anteil von 10wt% copolymerisiert, um später am fertigen Polymer Modifizierungen vornehmen zu können. Bei den unterschiedlichen Monomeren kamen auch verschiedene RAFT-Reagenzien zum Einsatz. Die hydrophilen Blöcke der Blockcopolymere konnten sowohl mit sehr guten Umsätzen, als auch mit zufriedenstellenden Polydispersitätsindices hergestellt werden.<br />Für den hydrophoben Block der amphiphilen Blockcopolymere wurde das Makromonomer Hydroxyethylmethacrylat-poly-[epsilon]-Caprolacton synthetisiert und anschließend eingesetzt. Die Blockcopolymerisationen verliefen jedoch nicht mit dem gewünschten Erfolg. Sowohl anhand der NMR-, als auch der GPC-Daten konnte der Umsatz des Makromonomers eindeutig nachgewiesen werden. In den GPC-Analysen konnte jedoch keine Zunahme beim Molekulargewicht festgestellt werden. Bislang konnte nur die Bildung von Oligomeren des Makromonomers mittels der verwendeten Analysenmethoden NMR und GPC nachgewiesen werden.<br />
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Due to their versatile use, especially in the medical field, amphiphilic block copolymers which possess the ability to form micelles in aqueous media have received an ever increasing interest in recent years. Such micelles are, among other things, of great interest for drug carrier systems, which allow the targeted delivery of drugs in the human body.<br />For this thesis Reversible Addition Fragmentation Chain Transfer Polymerization (RAFT-Polymerization) was chosen as a technique to synthesize amphiphilic block copolymers. Due to its living character RAFT is an adequate method for the synthesis of block copolymers.<br />Furthermore it can be used for polymerizing a variety of monomers which are of interest for drug delivery systems.<br />In the first part of this thesis, RAFT was used to produce different hydrophilic homopolymers from N-Acryloylmorpholine, N-Isopropylacrylamide and N-Hydroxypropylmethacrylamide. To allow for further modification copolymers of the aforementioned monomers with 10wt% of N-Methacryloxysuccinimide were synthesized. Different RAFT-agents were used based on the particular monomer. The hydrophilic blocks were synthesized with good monomer conversions, as well as satisfying polydispersity indices. For the hydrophobic part of the block copolymers, the macromonomer Hydroxyethylmethacrylate-poly-[epsilon]-caprolactone was synthesized and further used. However, the block copolymerizations didn´t proceeded with the desired success. Both NMR- and GPC-analysis clearly showed the conversion of the used macromonomer. However there was no increase in molecular weight (GPC). So far only the formation of oligomers of the macromonomer was identified by the used analytical methods NMR and GPC.<br />
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Additional information:
Abweichender Titel laut Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers Zsfassung in engl. Sprache
