Characterization of carbonaceous species in atmospheric aerosols and wood smoke particles

Abstract

In den dicht besiedelten Gebieten Südasiens werden große Mengen Ruß, organische Aerosole und Karbonat emittiert. Die Kohlenstofffraktionen machen einen großen Teil des atmosphärischen Aerosols aus, welches eine wichtige Rolle in der Atmosphärenchemie und im Strahlungstransport spielt, sowie negative Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit hat. Die Kohlenstofffraktionen bestehen aus elementarem / schwarzen Kohlenstoff (EC/BC), organischem Kohlenstoff (OC) und Karbonat-Kohlenstoff. Biomasseverbrennung, fossile Brennstoffe und Verkehrsabgase werden als die stärksten Quellen des partikulären Kohlenstoffs angesehen. Die Frage des anteilsmäßigen Beitrags von biogenen und fossilen Brennstoffen zum Aerosol, das die "Asiatische braune Wolke" bildet, ist immer noch offen. In dieser Arbeit wurden Bestimmungsmethoden für kohlenstoffhaltige Aerosolbestandteile verwendet und bewertet, die für die Erstellung von Emissionsprofilen für gebräuchliche pakistanische Brennhölzer verwendet wurden. Die Methoden und Emissionsdaten wurden dann für die Ableitung der Beiträge der Biomasseverbrennung zum Feinstaub von zwei pakistanischen Großstädten verwendet.<br />Im ersten Teil der Dissertation wurde ein Vergleich von EC/BC - Bestimmungsmethoden anhand von Aerosolproben aus Verbrennungsversuchen von in Europa gebräuchlichen Brennhölzern durchgeführt, sowie der der Einfluss von "braunem Kohlenstoff" auf die Analysenmethoden untersucht.<br />Im zweiten und dritten Teil dieser Arbeit wurden die chemische Zusammensetzung des Feinstaubs wie auch der Beitrag von Holzrauch zum Feinstaub in den pakistanischen Städten Islamabad (Winterproben) und in Karachi (Proben aus der Vormonsunzeit) untersucht. Die Feinstaubkonzentrationen waren hoch und überschritten die Grenzwerte der WHO. Das ist auch die erste Studie, die über Konzentrationswerte von Levoglucosan und anderen Anhydrozuckern berichten. Anhydrozucker sind Tracer, die für die Ableitung des Beitrags von Holzrauch zur Feinstaubbelastung in Islamabad und Karachi verwendet werden.<br />Im vierten Teil wurde die Zusammensetzung von Emissionen aus holzhaltiger Biomasse aus Pakistan untersucht. Holzrauchpartikel aus Emissionen von offener Verbrennung von drei pakistanischen Holzarten sowie von in Europa gebräuchlichen Holzarten wurde gesammelt und auf Kohlenstoff-Komponenten und Spurenmetalle analysiert. Das Ziel dieser Studie war die Ableitung von Emissionsprofilen und Information über die relativen Beiträge von Anhydrozuckern und anorganischen Verbindungen zum Feinstaub von häufig verwendetem Holz in Pakistan.

Large amount of soot and organic aerosol particles ("Carbonaceous aerosol") are emitted in the densely populated areas of South Asia. Carbonaceous species makes a large fraction of the atmospheric aerosols that plays an important role in the atmospheric chemistry, radiative transfer and has adverse impacts on human health.<br />Carbonaceous species comprise elemental / black carbon (EC / BC), organic carbon (OC) and carbonate carbon. Biomass burning, fossil fuel and traffic exhaust are considered to be the major sources of carbonaceous species. An ongoing open question is the fractional contribution of biogenic and fossil fuels to the carbonaceous aerosol forming the "Asian Brown Cloud". In this thesis measurement techniques for carbonaceous aerosol constituents have been assessed, applied for investigating emission profiles from common woody biomass used in Pakistan. The methods and emission data then have been used to derive the biomass contributions in the ambient aerosol of two large Pakistani cities.<br />In the first part of the thesis an intercomparison of EC / BC measurements methods have been made for the aerosol samples collected during the combustion of commonly used wood fuel in European region and studied the impact of brown carbon on measurement methods. In the second and third part of the thesis chemical characterization of particulate matter and the contribution of wood smoke to particulate matter (PM) were investigated during winter time in Islamabad and during the pre moon-soon season in Karachi Pakistan. The PM concentrations observed were high and exceeding WHO limits. This is also first study to report levoglucosan and other anhydrosugars concentrations for deriving biomass contributions to ambient PM levels in Islamabad and Karachi.<br />There, levoglucosan has been used as tracer to calculate the contribution of biomass burning to PM. In a fourth part the composition of biomass emissions from woody biomass from Pakistan were investigated. Wood smoke particles emitted during the open combustion of three types of Pakistani wood and commonly used wood in Europe were collected and analyzed for carbonaceous components as well as trace metals. The aim of this study was to derive emission profiles and to obtain information about the relative contributions of anhydrosugars and inorganic constituents in biomass smoke of commonly used wood in Pakistan.