Synthesis and characterisation of CeRu₄Sn₆ and CeBiPd single crystals

Abstract

Elektronisch hochkorrelierte Materialien zeigen eine Fülle interessanter Quanteneigenschaften.Dies ist besonders dann der Fall, wenn die starken elektronischen Korrelationen gepaart mit nichttrivialer Bandtopologie auftreten. Derartige Materialien zeigen überraschende Eigenschaften, die sie interessant für neuartige Quantenanwendungen machen. Eine Materialklasse, in der solche Eigenschaften beobachtet wurden, sind Schwere-Fermionensysteme. Ternäre intermetallische Verbindungen mit einem Element der Seltenen Erden und zwei Elementen der p- oder d-Reihe sind ein vielversprechender Ausgangspunkt. Für die Untersuchung dieser Materialienist es essenziell, über ein gut kontrollierbares Syntheseverfahren zu verfügen. Insbesondere die Herstellung von Einkristallen ist schwierig, aber dennoch notwendig, um eingehende Studiender Materialeigenschaften zu ermöglichen. CeRu 4 Sn 6 und CeBiPd sind zwei solche ternäre Verbindungen, bei denen der Kondoeffekt nachgewiesen werden konnte. Um das spärliche Wissen um ihre Eigenschaften erweitern zu können, wurden in dieser Arbeit umfangreiche Experimentreihen über ihre Syntheseverfahren aufgesetzt. Anschließend wurden diese durch Messungen einiger physikalischer Eigenschaften ergänzt.CeRu 4 Sn 6 -Einkristalle wurden bisher im Zonenschmelzverfahren hergestellt, um unter anderem ihre Ladungsträgerbeweglichkeit zu messen. Aufgrund der Vermutung, dass die Qualität dieser Kristalle durch das verwendete Verfahren durch Defekte limitiert ist, wurde in dieser Arbeit sowohl durch Erweiterung des Zonenschmelzverfahrens als auch durch das Flussmittelverfahren versucht, die Qualität der hergestellten Einkristalle zu verbessern. Allerdings konnte in den so produzierten Proben bisher keine signifikante Erhöhung der Ladungsträgerbeweglichkeit nachgewiesen werden. Dies lässt den Schluss zu, dass die niedrige Beweglichkeit eine intrinsische Materialeigenschaft ist. An CeBiPd-Einkristallen wurden zuvor schon Untersuchungen des elektrischen Widerstandes durchgeführt, allerdings schwankte der gemessene Widerstand stark von Probe zu Probe. Durch das Flussmittelverfahren wurde in dieser Arbeit versucht,die Zusammensetzung der hergestellten Proben genau zu kontrollieren, um herauszufinden, ob es einen messbaren Zusammenhang zwischen der Zusammensetzung und dem elektrischen Widerstand gibt. Einige interessante Zusammenhänge konnten aufgespürt werden. Um einen völlig reproduzierbaren Syntheseweg zu etablieren, sind aber weitere Untersuchungen nötig. Eine neue Entdeckung ist ein antiferromagnetischer Übergang bei niedrigen Temperaturen.

Strongly correlated electron systems are a rich playground to discover new quantum phenomena. This is particularly true if combined with effects of nontrivial electronic topology. The resulting properties show promise for novel quantum applications. Very interesting in this respect are heavy fermion systems. A material setting with several candidate topological heavy fermion compounds are ternary intermetallics in which a rare earth element is combined with elements of the p or d series. The physical properties of a number of them have been inve-tigated, but many more remain to be explored. A well-developed and controllable synthesisprocess is a prerequirement for conducting systematic and detailed research on them. For advanced studies, single crystals are needed but their growth can be challenging. In this work the synthesis of the two intermetallic compounds CeRu 4 Sn 6 and CeBiPd was investigated. Inprevious studies they were found to exhibit the Kondo effect. On the other hand the role of nontrivial topology is mostly unexplored, thus calling for further investigations. Additionally to the many experiments that were conducted in this work to adjust the parameters of the single crystal growth, some physical properties were measured to explore the composition/structurevs. property relationship.For CeRu 4 Sn 6 the charge carrier mobility was studied in the past. There were indications that defects in the sample could have reduced the mobility. Therefore, in this work, high-qualityCeRu 4 Sn 6 single crystals were synthesised by the floating zone method and by flux growth.However, in all measured samples the charge carrier mobility did not increase significantly compared to previous results, which might suggest that the mobility in this material is intrinsicallylow. For CeBiPd previously reported resistivity measurements showed a large spread of results,which prompted the question whether the physical properties are highly influenced by the composition. In this work CeBiPd single crystals were synthesised using flux growth. A number of relationships between the stoichiometry of the material and the resulting properties could be revealed. However, to achieve a full control of the composition and thus the properties will require further investigations. The physical property measurements in this work showed that instead of a superconducting transition previously reported in polycrystalline CeBiPd samplesan antiferromagnetic transition takes place.