Synthesis of silicon nanowires and characterization using TEM methods

Abstract

Die vorliegende experimentelle Arbeit präsentiert eine Studie über die Synthese von Silizium-Nanodrähten durch den sogenannte vapor-liquid-solid Wachstumsmechanismus und die Charakterisierung von Si-Nanodrähten mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM). Kapitel 1 beschreibt die spezifischen Eigenschaften halbleitender Nanodrähte und den Wachstumsmechanismus zur Herstellung von Si-Nanodrähten. Außerdem werden die Eigenschaften von Si-Nanodrähten, die von verschiedenen Gruppen bisher publiziert wurden, zum Vergleich vorgestellt. Weiters wird über die bisherige Produkten von Bauteilen, einschließlich FETs und Dioden, und die Applikation von auf Si-Nanodrähten, und anderen auf Nanodrähten basierenden Bauelemente berichtet. In Kapitel 2, werden kurz materialspezifischen Eigenschaften und Kristalldefekte von Si-Nanodrähten erläutert, and dann wird eine genauere Beschreibung der theoretischen Aspekte der Synthese von Si-Nanodrähten durch den VLS-Wachstumsmechanismus gegeben. Die erforderliche Vorbereitung der Wafer für die Probenpräparation und die Bedingungen für das epitaktische Wachstum von Si-Nanodrähten wird erklärt und weiters wird die Kontrolle der Wachstumsrichtung von Si-Nanodrähten, die wesentliche Voraussetzung für die Integration von epitaktisch gewachsenen Si-Nanodrähten in Bauelementen diskutiert. Der Einfluss der entscheidenden Parameter auf das Wachstum von Si-Nanodrähten, wie die Orientierung des Substrats oder der Durchmesser der Katalysatorpartikel, wird ausführlich beschrieben.<br />Es folgt eine detaillierte Beschreibung der thermodynamischen Parameter.<br />Es wird insbesonders gezeigt, wie der Partialdruck der precursorgase und die Wachstumstemperatur die Morphologie von epitaktisch gewachsenen Si-Nanodrähten beeinflussen. Um derartige Materialien zu verstehen und neue verbesserte 'Materialien' zu produzieren, sind hochentwickelte Methoden für die Nanoanalytik und Spektroskopie erforderlich. Daher werden einige Aspekte der analytischen TEM und ihre Anwendung für Charakterisierung von Si-Nanodrähten erklärt. Die Methoden der TEM-Probenvorbereitung, und speziell zur Herstellung von Querschnittspräparaten, um die Grenzflächen zum Substrat aber auch um Querschnitte von Nanodrähten abzubilden, werden erklärt. Kapitel 3 enthält die experimentellen Ergebnisse ihre Diskussion: Der erste Abschnitt davon beschreibt den Versuchsaufbau und die Details der Probenvorbereitung für Nanodraht-synthese. Im nächsten Abschnitt werden die erforderlichen Bedingungen, die für das Erreichen von epitaktischen Nanodraht-wachstums eingeführt, and der Einfluss der Probenvorbehandlung auf die epitaktisch gewachsenen Si-Nanodrähten wird durch TEM Analysen nachgewiesen. Um der Einfluss zur Wachstumstemperatur auf die epitaktisch gewachsenen Si-Nanodrähten zu klare wurden Experimente bei verschiedenen Wachstumstemperaturen (500°C, 540°C and 580°C) durchgeführt. Vor allem das Verhältnis zwischen den verschiedenen Drücken (3mbar, 15mbar and 60mbar) und die Wachstumsrichtung der Si-Nanodrähten wurde ausführlich untersucht. Die Wachstumsrichtung von Si-Nanodrähten wird einerseits durch Analyse der Feinbereichs-Beugungsbilder ('selected area diffraction') und im Nanobereich aus den 'fast Fourier transformationen' der hochaufgelösten Strukturbilder mit atomarer Auflösung (HRTEM) bestimmt. Diese HRTEM Bilder zeigen auch detaillierte Informationen über die Orientierung der Facetten und der inneren Grenzflächen zwischen dem Katalysator und den NWs und Details der sekundären Wachstumszonen an den Nanodrähten. Die Zwillingsgrenzen innerhalb von NWs und Stapelfehler, ebenso wie Versetzungen innerhalb der Si-Nanodrähten konnten ebenfalls durch HRTEM abgebildet werden. Kapitel 4 schließt die Arbeit mit einer Zusammenfassung ab.

This thesis presents an experimental study on the synthesis of silicon nanowires (Si-NWs) via the vapor-liquid-solid (VLS) growth mechanism and characterization of Si-NWs using TEM investigation.<br />Chapter 1 describes the exceptional properties of semiconductor nanowires and growth mechanisms of Si-NWs. In addition the properties of Si-NWs, which have been demonstrated by various groups, are shortly introduced. Furthermore the fabrication of Si-NW based devices including FETs and diodes are reported. In Chapter 2, the material properties and crystal defects of Si are briefly described, and a detailed description of the theoretical aspects of Si-NWs synthesis via the VLS growth mechanism is given. The required sample pre-treatment for epitaxial growth of NWs is explained. In addition the control of the growth direction of Si-NWs, essential for the integration of epitaxially grown Si-NWs in devices is discussed. Further the influence of processing parameters on growth of Si-NWs, such as substrate orientation or diameter of catalyst particles, is specified. The detailed descriptions how the precursor partial pressure and the growth temperature affect the morphology of the epitaxial grown Si-NWs is given. In order to understand materials behavior and to design new or improved 'materials', sophisticated methods of analysis, such as microscopic, diffraction and spectroscopic techniques are required. Hence, the theoretical aspects for TEM analysis of Si-NWs, moreover TEM samples preparation methods are presented. Chapter 3 contains the experimental results and a discussion thereof. The first section describes the experimental setup and details of the sample preparation for NW synthesis. The required conditions for epitaxial growth of Si-NWs are introduced, and influence of the Si surface pre-treatment on the epitaxial grown Si-NWs is confirmed by HRTEM investigation. In order to understand the influence of the growth temperature on the epitaxial grown Si-NWs, experiments with different growth temperature (500°C, 540°C and 580°C) are performed. Additionally the relation between the different pressures (3mbar, 15mbar and 60mbar) and the growth direction of the Si-NWs is discussed. Furthermore the growth direction of Si-NWs is confirmed by selected area diffraction (SAD) pattern and fast Fourier transformations (FFTs) of images. Finally crystallographic defects of Si-NWs were identified by means of HRTEM.<br />Chapter 4 concludes this study with a summary.