Klikovits, J. (2008). Atomic-scale studies of oxidized Pd and Rh surfaces [Dissertation, Technische Universität Wien]. reposiTUm. http://hdl.handle.net/20.500.12708/183593
Pd und Rh Oberflächen werden in der heterogenen Katalyse verwendet. Da oxidierte Oberflächen bessere katalytische Eigenschaften als Reinmetalloberflächen aufweisen können, befasst sich diese Arbeit mit der Oxidation dieser beiden Metalle. Diese Untersuchungen erfolgten durch eine Kombination oberflächensensitiver experimenteller (Rastertunnelmikroskopie, niederenergetische Elektronenbeugung, Photoelektronenspektroskopie) und theoretischer Methoden (Dichtefunktionaltheorie). Weiters wurde durch Reduktion mit Wasserstoff und CO die Reaktivität von ultradünnen Oxidschichten mit der einfacher Sauerstoffadsorbatstrukturen verglichen. Unter idealisierten Bedingungung (Verwendung niedrigindizierter Oberflächen) konnte die Struktur zahlreicher ultradünner Oberflächenoxide gelöst und die Reduktionskinetik detailiert beschrieben werden. Durch die Verwendung gestufter Oberflächen wurde ein erster Schritt hin zu höherer Komplexität unternommen, ohne unsere Möglichkeiten der Strukturbestimmung auf atomarem Maßstab einzuschränken.
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This work was motivated by the importance of Pd and Rh surfaces in catalytic reactions. As oxidized surfaces can exceed the metal in catalytic activity, the study will concentrate on the oxidation of Pd and Rh and further compare the reactivity of surface oxides with that of simple oxygen adsorption structures, using hydrogen and CO for the reduction. This study combines results from surface-sensitive experimental methods (scanning tunneling microscopy, low energy electron diffraction, photoelectron spectroscopy) with density functional theory calculations to allow structural determination on the atomic scale.<br />Under idealized conditions, i.e. low-index surfaces, detailed knowledge on ultrathin surface oxide structures is obtained and the reduction kinetics are well understood. The first step in bridging the materials gap by moving from low-index to vicinal surfaces does not limit our ability of structure determination on the atomic scale.
