Chemical characterisation of particulate matter (PM) emissions from biomass combustion sources

Abstract

Die Arbeit beschäftigt sich mit Emissionen aus der Verbrennung von Biomasse. Das Hauptaugenmerk gilt einatembaren Partikelemissionen kleiner als 10µm aerodynamischer Durchmesser (PM10). Ziel der Arbeit war es, den Wissensstand über die Feinstaubquelle "Verbrennung von Biomasse" und in der Folge die Qualität der PM10 - Quellenzuordnung von Außenluftproben zu verbessern. Speziell für Mitteleuropa ist die Datenlage zu dieser Feinstaubquelle noch sehr schlecht.<br />In den ersten drei Kapiteln der Dissertation werden Ergebnisse von Messungen partikulärer und gasförmiger Emissionen aus der Verbrennung typischer mitteleuropäischer Holzarten in verschiedenen Geräten präsentiert. Die PM10-Proben wurden auf eine Reihe von Komponenten chemisch analysiert um Quellenprofile für den Einsatz in Feinstaub-Quellenanalysen abzuleiten. Es wurden Versuchreihen an fünf Geräten, drei manuell und zwei automatisch beschickt, durchgeführt. Als Brennstoffe kamen neben Scheitholz auch Briketts und Schüttgutbrennstoffe (Pellets, Hackgut, Miscanthus, Energiekorn) zum Einsatz. Anhand der abgeleiteten Emissionsprofile konnten Unterschiede in der Emissionshöhe und -zusammensetzung zwischen den einzelnen Feuerungsanlangen und Brennstoffen herausgearbeitet werden. Es wurde erstmals beschrieben, dass eine Unterscheidung von Hart- und Weichholzverbrennung anhand des Levoglukosan/Mannosan (Anhydrozucker) Verhältnisses im Rauch möglich ist. Darüber hinaus wurde der Einfluss des Nutzers auf die Partikelemissionen durch Fehlbedienungen (~ Faktor 5) ermittelt. Im Hinblick auf Aerosolquellenanalysen und Emissionsinventuren wird aufgrund der Ergebnisse dieser Arbeit eine Unterscheidung von manuell und automatisch befeuerten Geräten empfohlen. Bei automatisch beschickten Geräten wurden deutlich höhere Emissionen in den Betriebsphasen Anfahren und Teillast im Vergleich zu Nennlast festgestellt. Der umfangreiche Datensatz dieser Arbeit bietet demnach wichtige neue Erkenntnisse für Aerosolquellenanalysen, Emissionsinventuren, die Entwicklung von Biomasse-Verbrennungsanlagen und zukünftige gesetzliche Rahmenbedingungen für die Förderung von Energie aus Biomasse.<br />Des weiteren wurde die Laubverbrennung als Aerosolquelle in einer Feldmesscampagne untersucht. Obwohl in Österreich verboten, wird diese Art der "Gartenabfall - Entsorgung" nach wie vor vor allem in ländlichen Gebieten immer wieder beobachtet. Es wurden Emissionsprofile für die offene Verbrennung von Laub ermittelt, und dabei gezeigt, dass anhand von Levoglukosan/Galactosan und Benzo[a]pyren/Tetracosan Verhältnissen der Rauch aus Laubverbrennung von Holzrauch unterschieden werden kann.<br />Die Gültigkeit dieser neuen Erkenntnisse wurde mit Hilfe von Immissionsdaten vom Osterfeuer - Wochenende in der Steiermark, an dem es bedingt durch die offene Verbrennung von Gartenabfällen tatsächlich zu einer Änderung der oben genannten Parameter kam, untermauert.<br />Zuletzt werden Ergebnisse der Aerosolquellenanalyse für Österreich (AQUELLA) präsentiert. Der Holzrauchanteil am Aerosol für Wien, Graz und Salzburg im Verlauf eines Jahres wurde unter Verwendung der zuvor erstellten chemischen Profile ermittelt. Holzrauch stellt demnach im Winter die wichtigste Quelle für organisches Material dar. Die höchsten relativen Anteile von bis zu 70% Holzrauch OC (Organischer Kohlenstoff) von OCGesamt wurden für die Hintergrundmessstellen ermittelt. Der Beitrag von Holzrauch zur PM10-Belastung in den Wintermonaten lag im Mittel bei 10-20%. Darüber hinaus konnte unter Zuhilfenahme des Levoglukosan/Mannosan Verhältnisses ein Weichholzanteil am Rauch von 70-90% ermittelt werden. Da in der österreichischen Holzeinschlag-Statistik nur etwa 60% des Brennholzes als Weichholz ausgewiesen werden, deuten diese Ergebnisse auf einen hohen Weichholzanteil im privaten Brennholz-Verkauf hin, der in dieser Statistik nicht aufscheint.<br />

This work is dealing with emissions from burning biomass. Focus was on respirable particle emissions smaller than 10µm aerodynamic diameter (PM10). Main aim of this work was to improve the knowledge about the fine particulate matter source "biomass combustion" and as a consequence the quality of PM10 source apportionment in ambient samples.<br />In particular for mid-Europe only a few data is available on this topic.<br />In the first three chapters of this thesis results from measurements of particulate and gaseous emissions from combustion of typical mid-European wood types in different appliances are presented. The PM10 samples were analyses for a number of compounds to develop source profiles for source apportionment studies.<br />Test series with five different systems, three manually and two automatically fired, were conducted. Beside logwood also briquettes and bulk fuels (pellets, wood chips, miscanthus and energy crops) were burnt. With the developed source profiles differences in emission amount and composition could be determined. It was described for the first time that a discrimination of smoke from hard- and softwood combustion is possible by using the levoglucosan/mannosan (anhydrosugars) ratio.<br />Additionally the influence of maloperations by the user on particulate emissions (~ factor 5) was investigated. Concerning aerosol source apportionment and emissions inventories a distinction between manually and automatically fired systems is recommended. For automatically fired systems much higher emissions were observed for part-load and start-up compared to full-load operation. The extensive dataset of this work therefore brought important new findings for aerosol source apportionment studies, emission inventories, the development of biomass combustion systems and future legislative conditions for governmental aid of energy from biomass. Further the open burning of leaves as aerosol source was investigated in a field measurement campaign. Though forbidden in Austria, this kind of "disposal of garden wastes" is still frequently seen in particular in rural areas. Emission profiles for open burning of leaves were developed and it could be shown that smoke from leaf burning can be distinguished from wood smoke by means of levoglucosan/galactosan and benzo[a]pyrene/tetracosane ratios. The validity of these new findings was verified with ambient PM10 data from the Easter fire weekend in Styria, where actually a change in the ratios mentioned above could be observed due to the open burning of garden wastes in these fires.<br />Finally results from Austrian aerosol source apportionment study (AQUELLA) are presented. The wood smoke contribution to the aerosol in Vienna, Graz and Salzburg during on year was investigated using the source profiles developed before. Wood combustion was found to be the dominating source for organic material during winter. The highest relative contributions of up to 70% wood smoke OC (organic carbon) from OCTotal were observed for background stations. The contribution of wood smoke to ambient PM10 was 10-20%. Additionally a softwood fraction of 70-90% was determined by using the levoglucosan/mannosan ratio. In Austrian forestry statistics a softwood fraction of only 60% is given for fuel wood. The results from this study therefore suggest that in private selling of wood, which does not appear in the statistics, softwood is dominating.<br />