Electronic excitation and momentum transfer driven surface modifications by ion impacts

Abstract

Die Bestrahlung mit Ionen spielt heute in einer Vielzahl von Anwendungsbereichen eine wichtige Rolle. Dazu gehört auch die Grundlagenforschung in der Physik, bei der die Wechselwirkungsprozesse, die zu Oberflächenveränderung führen, untersucht werden, um diese Wechselwirkungen auf einer fundamentalen Ebene besser zu verstehen und so einen Beitrag zu leisten, um die technologischen Anwendungen weiter zu verbessern. Insbesondere für die Nanostrukturierung von metallischen Oberflächen mit der potentiellen Energie eines langsamen hochgeladenen Ions (HCI) und für die Reproduktion dieser Effekte mit verschiedenen Ionenspezies wie Cluster-Ionen sind viele relevante Effekte noch nicht vollständig verstanden und verlangen daher nach weiterer experimenteller Forschung. Darüber hinaus sorgt der Mangel an experimentellen Messungen des Zeitregimes der Prozesse, die nach dem Auftreffen eines Ions auf ein Target ablaufen, dass die Untersuchungen der Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen weiter voranschreiten, wobei man bei der Erzeugung von sub-ns-Pulsen mit einer Vielzahl an Herausforderungen konfrontiert ist.Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Experimente aufgebaut und durchgeführt, um zwei Möglichkeiten zu untersuchen, die eine variable Veränderung von Oberflächen ermöglichen. Zu diesem Zweck wurden die Bestrahlung von Gold-Nanoinseln mit HCIs und die Bestrahlung einer CaF2(111)-Oberfläche mit Cluster-Ionen mittels entsprechender Experimente untersucht. Gleichzeitig wurde ein Experiment aufgebaut mit dem Ziel, gepulste Ionen im ps-Bereich zu erzeugen, die in zukünftigen Pump-Probe- Experimenten eingesetzt werden können.Für das erste Experiment wurde eine CaF2(111)-Oberfläche als gut etabliertes Targetsystem verwendet. Um die Möglichkeit zu untersuchen, die auf CaF2 nach HCI- Bestrahlung gefundene Nanostrukturen zu reproduzieren, werden in dieser Arbeit Goldcluster-Ionen Aua+ (a= 1-10) mit konstanter kinetischer Energie zur Bestrahlung einer CaF2(111)-Oberfläche verwendet. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass die gleichen Nanostrukturen, die nach der Bestrahlung mit HCIs beobachtet wurden, auch nach der Bestrahlung mit Cluster-Ionen auf CaF2 zu sehen sind, wobei die Größe der Strukturen von der Clustergröße abhängt. Die Abwesenheit potenzieller Energie im Vergleich zu einer Energiedeposition, die mit der eines langsamen hochgeladenen Ions vergleichbar ist, würde eine vergleichbare Nanostrukturierung auf metallischen Oberflächen ermöglichen.Das zweite im Rahmen dieser Arbeit durchgeführte Experiment ist fokussiert auf den geomterischen Einschluss der eingebrachten potentiellen Energie einer HCI-Bestrahlung. Da eine Beschränkung der Ausbreitung von elektrischen Anregungen, wie sie in Isolatoren und Halbleitern vorkommt, in Metallen nicht möglich ist, besteht die Neuheit dieses Experiments darin, eine geometrische Begrenzung zu erreichen, indem die be- strahlte Probe auf Nanometergröße reduziert wird. Dies kann mit dreieckförmigen Gold-Nanoinseln mit Seitenlängen von 15-40 nm erreicht werden. Eine zusätzliche Entkopplung vom darunter liegenden Substrat wird durch die schwach gebundenen (van- der-Waals-Bindungen) Nanoinseln erreicht, die den größten Teil der Wärme- und Elektronenableitung durch das Substrat verhindern und so den Energieeinschränkungseffekt verstärken. Mit diesen speziellen Gegebenheiten des Targets kann ein potenzieller Energieeinschluss erreicht werden, der zur Erosion von metallischen Nanoobjekten führt, die von der potenziellen Energievariation des auftreffenden HCI’s abhängt. Bei hohen Ladungszuständen, wie z. B. Xe40+, sind zusätzliche Schmelzeffekte zu beobachten, die einen neuen Weg zur variablen Erosion metallischer Targets mit HCIs aufzeigen, die sich ausschließlich auf die im HCI gespeicherte potenzielle Energie stützen.Um einen Einblick in die Prozesse auf der Zeitskala zu erhalten, die die Nanostrukturierung auslösen, ist ein Pump-Probe-Experiment unerlässlich. Frühere theoretische Modelle, die in Simulationen umgesetzt wurden, gingen davon aus, dass die Zeit, die zur Erzeugung von Nanostrukturen auf Oberflächen durch Ionenbestrahlung benötigt wird, im Pikosekundenbereich liegt. Daher werden Ionenpulse mit Pulsbreiten im gleichen Zeitbereich benötigt, um die Zeitskala solcher Wechselwirkungen effektiv messen zu können. Der zweite Teil dieser Arbeit umfasst die Entwicklung eines Versuchsaufbaus, bei dem eine kompakte Elektronenstrahl-Ionenquelle so angepasst wird, dass sie gepulste Ionen im Pikosekundenbereich erzeugt. Dazu wird ein fs-Laser auf die Kathode im Inneren der Elektronenstrahl-Ionenquelle fokussiert, wodurch gepulste Elektronen erzeugt werden, die anschließend gepulste Ionen erzeugen. Pulsbreiten im 500 ps- Bereich, die ohne weitere Optimierung hinsichtlich Energie und/oder räumlicher Filterung erzeugt werden, werden mit einer Ionentrajektorien-Simulation verglichen und validiert. Simulationen mit optimierten Einstellungen sagen Pulsbreiten im einstelligen ps-Bereich voraus, was die Tür zu Pump-Probe-Experimenten für Ionen-Festkörper- Wechselwirkungen öffnet.

Today, irradiations with ions play a major role in a vast variety of fields of applications. This includes fundamental research in physics, where the interaction processes that lead to target modifications are investigated to better understand those interactions on a fundamental level to support further progress in technological applications. Espe- cially for nanostructuring of metallic surfaces with the potential energy of a slow highly charged ion (HCI) and for the reproduction of these nanostructures with different ion species such as cluster ions, many relevant effects are not yet completely understood and therefore require more experimental research. Additionally, the lack of experimental findings regarding the time regime of processes that occur after an ion impinges a target drives the investigations of ion solid interactions further, where the generation of sub ns pulses is faced with a multitude of challenges.In the course of this thesis two experiments were established and conducted with the purpose to study two possibilities that allow a tunable alteration of target’s surfaces. With this objective, the irradiation of gold nanoislands with HCIs and the irradiation of a CaF2(111) surface with cluster ions were investigated through conducting accord- ing experiments. Simultaneously, an experiment was set up with the goal to generate pulsed ions in the ps regime to be utilised in future pump-probe experiments.For the first experiment, a CaF2(111) surface was utilised as a well established target system. To investigate the possibility to recreate the nanohillock formation found on CaF2 after HCI irradiation, gold cluster ions Aua+ (a= 1-10) with a constant kinetic energy are utilised in this thesis to irradiate a CaF2(111) surface. In this thesis it is shown that the same nanostructures observed after irradiation with HCIs are apparent after cluster ion irradiation on CaF2. Here, the size of the structures depends on the cluster size. The absence of potential energy compared with an energy deposition comparable to that of a slow highly charged ion would allow a comparable nanostructuring on metallic surfaces.The second experiment conducted within this thesis focuses on the confinement of the potential energy of a HCI applied in a target during the irradiation. Since an electrical confinement, present in insulators and semiconductors, is not possible in metals, the novelty of this experiment is to obtain a geometrical confinement by reducing the irradiated sample down to the nanometer size. This can be achieved with triangular shaped gold nanoislands with lateral lengths ranging from 15-40nm. An additional decoupling from the underlying substrate is obtained due to the weakly bound (van- der-Waals bonds) nanoislands that prevents most of the heat and electron dissipation through the substrate, enhancing the energy confinement effect. With this specifications of the target, potential energy confinement can be achieved resulting in erosion of metallic nano-objects that depends of the potential energy variation of the incident HCI. For high charge states, such as Xe40+, additional melting effects are observable, emphasizing a novel way to variably erode metallic targets with HCIs that solely rely on the potential energy stored within the HCI.To obtain insight in the processes on the timescale that trigger nanostructuring, a pump-probe experiment is essential. Earlier theoretical models that were implemented in simulations assumed that the time it takes to generate nanostructures on surfaces due to ion irradiation is in the picosecond region. Therefore ion pulses with pulse widths in the same time domain are required in order to effectively measure the time scale of such interactions. The second part of this thesis includes the development of an experimental setup where a compact electron beam ion source is adapted to generate pulsed ions in the picosecond region. This is accomplished focusing a fs-laser on the electron cathode inside of the electron beam ion source, generating pulsed electrons that subsequently trigger pulsed ions. In comparison with realistic ion trajectory simulations, pulse widths in the 500 ps regime are obtained without further optimisation regarding energy and/or spatial filtering. Simulations with optimised settings predict pulse widths in the single digit ps regime, opening the door to pump-probe experiments for ion-solid-interactions.