Atomistic modeling of Si spin qubits from first principles

Abstract

Despite immense research efforts driven by the exciting promises of quantum information processing, the physical realization of a large-scale quantum computer has not yet been successful. The difficulties can be largely attributed to quantum noise, which refers to unwanted disturbances that affect the memory units of a quantum computer, known as qubits.These qubits must interact coherently and maintain their quantum states over time to execute algorithms effectively.Additionally, the qubit devices need to be highly uniform to ensure consistent behavior and minimize errors.Among the various approaches for qubit implementation, spin qubits, which leverage the quantum mechanical properties of electron (or hole) spins, show extraordinary potential for scalable and efficient quantum computing.Spin qubits consist of a semiconducting host material in which an electron (or hole) spin is confined by barrier materials and electric fields. Split by a magnetic field, this two-level spin system constitutes the qubit.Using silicon (Si) as a host material is a particularly promising approach, because one of the major sources for quantum noise, hyperfine interactions with nuclear spins in the environment, can be mitigated by the removal of $^{29}$Si, the only Si isotope carrying a nuclear spin. While operational quantum processors have already been demonstrated on this material platform, it has become increasingly evident that meticulous control over material properties down to the atomic level is necessitated by the rigorous requirements on coherence and uniformity. Further improvement of the device performance calls for sophisticated atomistic modeling. Within the scope of this thesis, density functional theory (DFT), a powerful material modeling method, is employed to investigate the material-related qualities of Si spin qubits, aiming to advance current modeling techniques.In contrast to previous studies that relied on empirically parameterized models, usage of the essentially parameter-free DFT method allows for simulation of a realistic spin qubit environment, including strain, atomic disorder, and electric fields from first principles. Representing the backbone of our calculations, particular focus is put on the credibility of the utilized atomic model structures. Both relevant types of Si spin qubits are considered: Si in combination with silicon-germanium (Si/SiGe) or with its native oxide SiO$_2$ (Si-MOS).In alignment with experimental setups, various epitaxially grown interface and heterostructure configurations are considered in the case of Si/SiGe.For Si-MOS, ab-initio molecular dynamics (AIMD) are used to simulate the thermal oxidation of a Si surface. This novel approach to generating amorphous Si/SiO$_2$ interfaces produces highly realistic model structures, making them well-suited for the intended use in the context of spin qubits.At the same time, the simulations revealed multiple underlying oxidation mechanisms crucial to the full process. Experimentally observed but previously disconnected, these mechanisms are integrated into a comprehensive framework.Motivated by the high computational costs associated with ab-initio calculations, a machine learning (ML) model is trained using the previously obtained AIMD data, enabling a significant extension in both system size and simulation time scales.Based on the thereby achieved atomic structures, a number of properties relevant for qubit applications are extracted from DFT, including valley and spin splittings, hyperfine interactions and decoherence times.A large variability in this data reflects variations in experimental observations and is related to atomistic disorder at the interface.Finally, nuclei in the barrier materials are identified as a significant source of noise and highlight the relevance of hyperfine interactions with non-Si atoms in the barrier materials.

Trotz immenser Fortschritte in der Entwicklung von Quantum Computing, ist die physische Realisierung eines für relevante Probleme einsatzfähigen Quantencomputers bisher noch nicht gelungen. Die praktischen Schwierigkeiten können im Wesentlichen auf quantenmechanisches Rauschen zurückgeführt werden: Diese unerwünschte Störungen beeinflussen die Speichereinheiten eines Quantencomputers, sogenannte Qubits, und führen damit zu Dekohärenz, also dem Verlust der enthaltenen Information. Darüber hinaus müssen Millionen von Qubits gekoppelt und individuell manipuliert werden können, wodurch die Herstellung von Qubits mit einheitlichen Charakteristiken notwendig ist.Eine der prominentesten Ansätze zur Implementierung von Qubits, Spin-Qubits, nutzen die quantenmechanischen Eigenschaften von Elektronen- (oder Loch-) Spins und versprechen aufgrund der Nähe zur herkömmlichen Transistortechnologie Vorteile in Herstellung und Skalierbarkeit.Spin-Qubits bestehen aus einer halbleitenden Nanostruktur, in der ein Elektronen- (oder Loch-) Spin gefangen ist. Die Basiszustände dieses Spins spalten in einem äußeren Magnetfeld auf, wodurch auf natürliche Weise ein Qubit entsteht. Die Verwendung von Silizium (Si) als halbleitendes Material ist dabei ein besonders vielversprechender Ansatz, da eine der Hauptquellen für quantenmechanisches Rauschen, nämlich die unerwünschten Wechselwirkungen mit Kernspins, durch isotopische Aufbereitung stark vermindert werden kann.Zwar wurden auf Basis dieser Technologie bereits funktionsfähige Quantenprozessoren demonstriert, doch gleichzeitig wird immer deutlicher, dass die strengen Anforderungen an Kohärenz und Einheitlichkeit extreme Kontrolle über die Materialstruktur, bis zur atomaren Ebene, erfordern.Um die Entwicklung von Si-Spin-Qubits weiter voranzutreiben, sind daher Simulationen unter Berücksichtigung der atomaren Struktur unerlässlich.Im Rahmen dieser Dissertation wird die Dichtefunktionaltheorie (DFT) zur Untersuchung der materialbezogenen Eigenschaften von Si-Spin-Qubits eingesetzt, mit dem Ziel, die derzeitigen Modellierungstechniken zu verbessern sowie das Verständnis der verwendeten Materialien und ihrer Eigenschaften zu vertiefen.Im Gegensatz zu früheren Studien, die sich auf empirisch parametrisierte Modelle stützen, ermöglicht die Verwendung der im Wesentlichen parameterfreien DFT die Simulation einer realistischen Spin-Qubit-Umgebung, einschließlich Verspannung, atomarer Unordnung und elektrischer Felder auf Basis von Naturkonstanten. Besonderes Augenmerk liegt auf der Verwendung von realistischen atomaren Modellstrukturen, die das Fundament unserer Berechnungen darstellen. Beide relevanten Typen von Si-Spin-Qubits werden berücksichtigt, nämlich Si in Kombination mit Silizium-Germanium (Si/SiGe) oder mit seinem nativen Oxid SiO$_2$ (Si/SiO$_2$). In Übereinstimmung mit experimentellen Aufbauten werden im Fall von Si/SiGe verschiedene epitaktisch gewachsene Interface- und Heterostrukturkonfigurationen untersucht. Für die Herstellung der Si/SiO$_2$ Strukturen wird ab-initio Molekulardynamik (AIMD) verwendet, um die thermische Oxidation einer Si-Oberfläche zu simulieren. Dieser neuartige Ansatz zur Erzeugung amorpher Si/SiO$_2$-Grenzflächen offenbarte mehrere zugrunde liegende Oxidationsmechanismen, die gemeinsam für den gesamten Prozess entscheidend sind. Experimentell beobachtet, aber bisher nicht zusammengeführt, werden diese Mechanismen in ein umfassendes Modell integriert.Angesichts der hohen Rechenkosten der ab-initio Methoden, wird ein Machine Learning (ML) Modell mit den zuvor erhaltenen AIMD-Daten trainiert, wodurch sowohl die Systemgröße als auch der Simulationszeitraum erheblich vergrößert werden kann.Auf Grundlage dieser atomaren Strukturen werden eine Reihe von für Qubit-Anwendungen relevante Eigenschaften aus DFT extrahiert, einschließlich Valley- und Spin-Splitting, Hyperfeinwechselwirkungen und Dekohärenzzeiten. Die große Variabilität dieser Daten spiegelt experimentelle Beobachtungen wider und tritt aufgrund atomarer Unordnung an der Grenzfläche auf. Im Vergleich mit herkömmlichen Modellen werden Vor- und Nachteile der hier verwendeten ab-initio Methoden dargestellt. Schließlich werden Kernspins in den Materialbarrieren als bedeutende Störquelle identifiziert und heben die Relevanz von Hyperfeinwechselwirkungen mit Nicht-Si-Atomen hervor.