Advancing orbital mapping in transmission electron microscopy through simulation techniques

Abstract

Der Großteil dieser Arbeit beschäftigt sich mit der sogenannten Orbitalkartographie. Bei dieser neuartigen Bildgebungsmethode kommt das Transmissionselektronenmikroskop, gemeinsam mit der Elektronenenergieverlustspektroskopie zum Einsatz. Durch das Auswählen eines adäquaten Energiefensters bei den inelastisch gestreuten Elektronen können elektronische Übergänge, und dadurch die räumliche Verteilung der zugrundeliegenden Orbitale, abgebildet werden.Da Orbitalkartographie die derzeitigen technologischen Möglichkeiten bis zur Grenze ausreizt, wurden zahlreiche Simulationen durchgeführt um die Methode zu optimieren und deren Anwendbarkeit zu erleichtern. Einen wesentlichen Bestandteil des Optimierungsvorgangs spielten hierbei Metriken zur Bestimmung von Bildunterschieden, insbesondere die Metrik basierend auf dem "Scale-Invariant Feature Transform" Algorithmus. Mithilfe dessen wurden drei grundlegend unterschiedliche Materialien untersucht: Rutil, Graphit und eine Heterostruktur bestehend aus Übergangsmetalloxiden. Sowohl konvergente als auch parallele Elektronenbestrahlung wurde hierbei analysiert und verglichen.Die Resultate wurden anschließend genutzt um zwei experimentelle Anwendungen der Orbitalkartographie zu designen und zu leiten. Dadurch gelang es, die räumliche Ausbreitung von pi* und sigma* Orbitalen in Graphen zu vermessen. Des Weiteren wurden vielversprechende Bestrebungen unterfangen um an der Grenzfläche zwischen Anatas und LaAlO3 ein zwei-dimensionales Elektronengas abzubilden. Der letzte Teil dieser Arbeit handelt von den Bemühungen den Simulationsprozess an sich zu verbessern indem die bisher vernachlässigte Elektronen-Loch Interaktion in den Rechnungsvorgang integriert wurde.

The main part of this work concerns so-called orbital mapping. For this imaging method, the transmission electron microscope together with electron energy-loss spectroscopy is employed. By adequately choosing an energy window of the inelastically scattered electrons, the electronic transitions of the sample electrons can be mapped. In many cases, this is equivalent to imaging the spatial distribution of the orbitals which constitute the transitions.However, even current state-of-the-art electron microscopes are hard pressed to their limits when it comes to orbital mapping. Thus, we have performed extensive simulations in order to optimize the method and make its widespread use better realizable. In order to do so, we have applied several image difference metrics of which the metric based on the "Scale-Invariant Feature Transform" algorithm has yielded the best results. Using this specific metric, three quite different materials were investigated: rutile, graphite and a transition metal oxide heterostructure. The usefulness of parallel, as well as convergent, probe beams were analysed and compared to each other.The results were used to design and support two experimental applications of orbital mapping. Thus, it proved possible to measure the spatial distribution of pi* and sigma* orbitals in graphene. Further, promising attempts at mapping the, up to now elusive, 2-dimensional electron gas at the interface between anatase and LaAlO3 were made. In the last part of this work, we attempted to improve the simulation process itself by implementing electron-hole interaction into the simulation.