Simulation and optimization of recovery systems in the pulp and paper industry

Abstract

The chemical recovery process in the pulp industry, employing magnesium bisulfite as cooking liquor, has long been established and holds the potential to operate as a near closed-loop system concerning chemical usage. Post-combustion of red liquor, magnesium oxide is reclaimed from the ash and hydrated into magnesium hydroxide. In a multistage absorption process, sulfur dioxide (SO2) is extracted from exhaust gas using the recovered magnesium hydroxide, forming magnesium bisulfite, which is then reused as cooking liquor. However, suboptimal process conditions often result in avoidable additional chemical usage, compromising the closed-loop nature of the process. Hence, there is a significant opportunity for enhancing chemical recovery through process optimization. This thesis delves into optimizing chemical recovery within magnesium bisulfite pulping processes using simulation techniques. Simulation enables virtual experimentation, allowing the identification of primary process inefficiencies and the derivation of optimized process designs. This thesis addresses two main optimization potentials: minimizing unwanted precipitation in the absorption system and reducing soot formation during combustion, thereby reducing the necessity for bleaching chemicals in pulp production. The first objective of this study is to employ process simulation to tackle unwanted precipitation in the system. A comprehensive thermodynamic process model of the chemical recovery process, encompassing the complex electrolyte system components (MgO-CaO-SO2-H2O-O2-CO2), was developed to predict precipitations accurately. By utilizing the validated model in process flowsheet calculations, the pH value, temperature, and Mg(OH)2 to SO2 ratio were identified as key parameters influencing undesired precipitation reactions, and parameter limits at which increased precipitations occur were defined. Finally, an optimized process design is presented that minimizes precipitation by optimally adjusting the Mg(OH)2-SO2 ratio, thereby significantly reducing chemical consumption. The second objective of this thesis is to use Computational Fluid Dynamics (CFD) simulations to analyze the effect of red liquor spraying on combustion inside the furnace. By optimizing the spraying behavior, the combustion can be improved, and soot formation can be reduced. For this purpose, a CFD model of the combustion vessel was developed, which describes the spraying and combustion of red liquor. With the developed model, the influence of different spray characteristics, such as particle size, spray angle, and spray type, on the combustion speed was calculated in virtual experiments. The experiments revealed that a smaller particle size, a wider spray angle, and a hollow cone spray type, compared to a full cone spray type, are beneficial for faster droplet combustion. VII This research contributes to understanding and improving chemical recovery processes in the pulp industry, emphasizing the importance of simulation-based optimization for sustainable and efficient operations. The developed simulation models are tools for evaluating process and system designs that extend beyond the performed investigations. The thermodynamic process model developed in this work can support both plant operations and plant design. It enables plant operators to identify the operational limits of the plant and respond to operational problems with a comprehensive understanding of the mechanistic interplay within the process system. In plant design, the model allows the simulation of various process scenarios and supports finding an optimized design tailored to the needs and infrastructure of the plant operator. The developed CFD model facilitates evaluating how different design changes affect flow and combustion conditions in the furnace and how emission reduction measures can be implemented. The applied simulation approaches can be transferred to various combustion scenarios. By adjusting kinetic parameters in the model, the developed simulation tool is not limited to the combustion of the red liquor but can also simulate furnaces using other fuels.

Die Chemikalienrückgewinnung (CRG) in der Zellstoffindustrie, in der Magnesiumbisulfitals Kochlauge zum Einsatz kommt, ist ein bewährter Prozess, der das Potenzial hat, einnahezu geschlossener Chemikalienkreislauf zu sein. Nach der Verbrennung der Dick-lauge wird Magnesiumoxid aus der Asche zurückgewonnen und zu Magnesiumhydroxidhydratisiert. In einem mehrstufigen Absorptionsprozess wird Schwefeldioxid (SO2) mitdem zurückgewonnenen Magnesiumhydroxid aus dem Abgas absorbiert, wobei Magne-siumbisulfit entsteht, das dann wieder als Kochlauge eingesetzt wird. Suboptimale Pro-zessbedingungen führen allerdings häufig zu einem vermeidbaren zusätzlichen Chemi-kalienverbrauch, wodurch der Kreislaufcharakter des Prozesses verloren geht. Dieser zu-sätzliche Chemikalienverbrauch kann durch Prozessoptimierung minimiert werden.Diese Arbeit befasst sich mit der Optimierung der Chemikalienrückgewinnung in Mag-nesiumbisulfit-Aufschlussprozessen mithilfe von Simulation. Prozesssimulation ermög-licht es virtuelle Experimente durchzuführen und somit Prozessineffizienzen zu identifi-zieren und ein optimiertes Prozessdesign abzuleiten. In dieser Arbeit werden zweiHauptquellen für den Einsatz von zusätzlichen Chemikalien und deren Minimierung be-trachtet: Unerwünschte Ausfällungen im Absorptionssystem, die zu einem Chemikalien-verlust führen und Rußbildung bei der Verbrennung, welche zu einem erhöhten Bedarfan Bleichmitteln bei der Zellstoffproduktion führt.Das erste Ziel der Arbeit besteht darin, mit Hilfe von Prozesssimulation unerwünschteAusfällungen im Prozesssystem zu detektieren und den Prozess so zu optimieren, dassAusfällungen minimiert werden. Hierfür wurde ein thermodynamisches Prozessmodellentwickelt, das das komplexe Elektrolytsystem (MgO-CaO-SO2-H2O-O2-CO2) in der Che-mikalienrückgewinnung beschreibt und potenzielle Ausfällungen vorhersagt. Durch dieAnwendung des validierten Modells in Prozessfließbildberechnungen wurden pH-Wert,Temperatur und das Verhältnis von Mg(OH)2 zu SO2 als Schlüsselparameter identifiziert,die unerwünschte Niederschlagsreaktionen beeinflussen und Parametergrenzen festge-legt, bei deren Überschreitung es zu vermehrten Ausfällungen kommt. Abschließendwurde ein optimiertes Prozessdesign vorgestellt, das durch eine optimale Einstellungdes Mg(OH)2-SO2 Verhältnisses eine Minimierung der Ausfällungen erreicht und somiterheblich zur Reduzierung des Chemikalienverbrauchs beiträgt.Das zweite Ziel dieser Arbeit besteht darin, mithilfe von Computational Fluid Dynamic(CFD) Simulationen den Einfluss der Laugenzerstäubung auf die Verbrennung im Kesselzu ermitteln. Durch die Optimierung der Laugenzerstäubung in den Kessel kann die Ver-brennung im Kessel optimiert werden und somit Rußbildung reduziert werden. Hierfürwurde ein CFD-Modell des Laugenkessels entwickelt, welches das Einsprühen der Laugeund die Verbrennung im Kessel beschreibt. Im Anschluss an die Entwicklung des Modellswurde der Einfluss unterschiedlicher Sprüheigenschaften wie Partikelgröße, Sprühwin-kel und Sprühform auf die Verbrennungsgeschwindigkeit in virtuellen Experimenten be-rechnet. Die durchgeführten Experimente ergaben, dass eine kleine Partikelgröße, einweiter Sprühwinkel, sowie ein Hohlkegelsprühmuster gegenüber einem Vollkegelsprüh-muster vorteilhaft für eine schnelle Tropfenverbrennung sind.Die vorgestellte Forschung trägt zum Verständnis und zur Verbesserung der Chemikali-enrückgewinnung in der Zellstoffindustrie bei und unterstreicht die Bedeutung einer si-mulationsbasierten Optimierung für nachhaltige und effiziente Prozesse. Die entwickel-ten Simulationsmodelle stellen Werkzeuge zur Bewertung von Prozess- und Systemde-signs dar, die über die durchgeführten Untersuchungen hinaus eingesetzt werden kön-nen. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte thermodynamische Prozessmodell kannim Anlagenbetrieb, sowie in der Anlagenauslegung unterstützend eingesetzt werden.Anlagenbetreibern ermöglicht es die Betriebsgrenzen der Anlage zu finden und auf Be-triebsprobleme mit einem umfassenden Verständnis des mechanistischen Zusammen-spiels innerhalb des Prozesssystems zu reagieren. In der Anlagenauslegung können mitHilfe des Modells verschiedene Prozessszenarien durchgerechnet werden und ein opti-miertes Design gefunden werden, das auf die Bedürfnisse und die Infrastruktur des An-lagenbetreibers zugeschnitten ist. Mit Hilfe des im Rahmen dieser Arbeit entwickeltenCFD-Modells kann ausgewertet werden, wie verschiede Designänderungen die Strö-mungsverhältnisse und die Verbrennung im Kessel beeinflussen und wie effizient emis-sionsmindernde Maßnahmen umgesetzt werden können. Die angewandten Methodenlassen sich auch auf andere Verbrennungsszenarien übertragen. Durch die Anpassungkinetischer Parameter im Modell ist das entwickelte Simulationswerkzeug nicht auf dieVerbrennung der hier untersuchten Lauge limitiert, sondern kann auch Verbrennungs-kessel anderer Brennstoffe abbilden.