Accelerated study of thermal transport in doped GaAs using neural network force fields

Abstract

Die Berechnung der Gitterwärmeleitfähigkeit von Kristallen mit ab-initio-Methoden ist dank Softwarepaketen wie almaBTE wesentlich zugänglicher geworden. Diese Programme basieren auf der Boltzmannschen Transportgleichung (BTE) für Phononen und wurden erfolgreich auf Strukturen mit Punktdefekten erweitert. Der Großteil des Rechenaufwands entfällt dabei auf die ab-initio-Berechnungen zur Bestimmung der interatomaren Kraftkonstanten (IFCs), insbesondere bei komplexen Strukturen mit geringer Symmetrie. In dieser Arbeit wurde die Berechnung der Wärmeleitfähigkeiten durch den Einsatz von Neural Network Force Fields (NNFFs) beschleunigt. Anstatt die IFCs direkt aus mit Dichtefunktionaltheorie (DFT) bestimmten Kräften zu berechnen, wurden NNFFs auf DFT-Daten trainiert und verwendet, um die IFCs um ein Vielfaches schneller zu bestimmen. Diese Methode wurde auf DX-Zentren in GaAs angewandt, die durch S-, Se- oder Te-Defekte an der As-Stelle gebildet werden. Dazu wurden verschiedene Parameter und Verfahren zur Generierung der Trainingsdatensätze für die NNFFs bewertet. Zwei NNFF-Architekturen, NeuralIL und Allegro, wurden miteinander verglichen. DFT-Ergebnisse für die DX-Zentren aus einer früheren Studie dienen zur Validierung. Bei idealem GaAs liegt die NNFF-Vorhersage innerhalb von 2,5% der DFT-Ergebnisse und benötigt 79% weniger Laufzeit zur Bestimmung der IFCs. Für die vier untersuchten Defektkonfigurationen wurde die Anzahl der DFT-Berechnungen durch den Einsatz von NNFFs um 62% und die Laufzeit der IFC-Vorhersage um etwa 94% reduziert. Während die Ergebnisse für einige Strukturen perfekt mit den Referenzwerten übereinstimmen, weisen andere noch deutliche Abweichungen auf.

The prediction of the lattice thermal conductivity in bulk crystals from ab initio methods has become widely accessible thanks to software packages such as almaBTE. These packages are based on the Boltzmann Transport Equation (BTE) for phonons and have been successfully extended to structures with point defects. Most of the computational effort with this method is required by the ab initio calculations used to determine the Interatomic Force Constants (IFCs). This is especially true for complex structures with low symmetry. In this thesis, the calculation of thermal conductivities was accelerated by the use of Neural Network Force Fields (NNFFs). Instead of generating the IFCs from Density Functional Theory (DFT) calculations, NNFFs were trained on DFT data points and then used to determine the IFCs several orders of magnitude faster. This method was applied to DX centers in GaAs formed by S, Se, or Te defects at the As site. Different parameters and methods for generating the datasets for the NNFFs were considered and evaluated. Two neural network architectures, NeuralIL and Allegro, were compared. DFT results for the DX centers exist from a previous study and were used for comparison. In pristine GaAs, the NNFF prediction is within 2.5% of DFT results while requiring 79% less runtime to determine the IFCs. For the four defect configurations, the number of DFT runs was reduced by 62% through NNFFs. The runtime of the IFC prediction was reduced by about 94%. While the results for some structures are in perfect agreement with the reference results, others still show significant deviations.