Chemical vapour deposition of two-dimensional transition metal carbides

Abstract

Der Forschungsbereich der zweidimensionalen (2D) Materialen ist seit längerem im Aufschwung. Innerhalb dieser Materialklasse stellen Übergangsmetallcarbide ein weniger untersuchtes Feld dar. Dennoch weisen diese Materialen eine Vielzahl an interessanten Eigenschaften und möglichen Anwendungen auf. Chemische Gasphasenabscheidung (CVD) ist eine Synthesemethode, die sich für viele 2D-Materialen als äußerst vorteilhaft erwiesen hat. Dies ist zurückzuführen auf die Möglichkeit, hochwertige, großflächige Filme zu wachsen sowie auf eine gute Skalierbarkeit. CVD ist bereits ein etablierter Herstellungsprozess für Graphen, das erste und bestuntersuchte 2D-Material. Im Bereich der CVD-synthetisierten 2D-Übergangsmetallcarbide ist Mo2C die meistuntersuchte Verbindung. Die erste Publikation zur CVD-Synthese von Mo2C beschreibt den Prozess unter Verwendung eines flüssigen Kupferkatalysators und untersucht die supraleitenden Eigenschaften von Mo2C. Seit dieser Veröffentlich ist die Forschung zum verwendeten Synthesepfad erweitert worden. Es wurden bereits eine Mehrzahl an Parametern des Systems untersucht, Heterostrukturen gewachsen sowie elektrokatalytische Eigenschaften untersucht. Trotz dieser Fortschritte bestehen weiterhin Limitierungen beim Wachsen eines durchgängigen Films und der Kontrolle des Schichtwachstums. Darüber hinaus ist der genaue Wachstumsmechanismus noch nicht restlos geklärt. Andere 2D-Übergangsmetallcarbide wurden ebenfalls synthetisiert (WC, TaC), allerdings fällt Forschung zu diesen Materialien noch sehr spärlich aus. Diese Arbeit untersucht bisher unzugängliche Parameter für die CVD von 2D-Mo2C, CVD-Wachstum von großflächigen Mo2C-Kristallen sowie die CVD-Synthese anderer neuer Carbide.

The field of two-dimensional (2D) materials has garnered exponential interest from the research community. Within the wide variety of 2D materials, transition metal carbides (TMCs) constitute a less studied subgroup but with many promising properties and possible applications. Chemical vapour deposition (CVD) synthesis is a very advantageous synthesis route for 2D materials due to its ability to grow high quality, large area films as well as its scalability. CVD is already well established for graphene, the first and most thoroughly studied member of the ever-growing family of 2D materials. In the world of CVD 2D TMCs, Mo2C is currently the most popular material. The first publication on its synthesis, which uses a molten copper catalyst, outlines Mo2C’s properties as a superconductor. Since then, this synthesis has been expanded on, studying various parameters of the system, growing Mo2C/graphene heterostructures and demonstrating promising electrocatalytic properties. Nevertheless, challenges like producing a closed film, layer control and a good understanding of the growth mechanism still persist. While other 2D carbides were also synthesised this way (WC, TaC), there is substantially less literature available on these and other 2D TMCs. In this work, we investigate previously unattainable but desired CVD parameters (pressure, temperature) for 2D Mo2C CVD, advanced CVD Mo2C growth towards a closed nanometre thick film as well as CVD synthesis of other novel 2D TMCs.