Thernoelektrizität; vollständige Heusler Verbindungen; elektronischer und thermischer Transport
de
thermoelectricity; full-Heusler compounds; electronic and thermal transport
en
Abstract:
Thermoelektrische Materialien können einen Temperaturgradienten direkt in nutzbare elektrische Energie umwandeln. Vollständige Heusler-Verbindungen mit 24 Valenzelektronen gelten aufgrund ihrer semimetallischen und halbleiterähnlichen Eigenschaften als vielversprechende Thermoelektrika. Ru2TiSi rückt dabei in den Fokus, da diese Verbindung eine schmale Energiebandlücke und eine ausgeprägte Bandasymmetrie aufweist: mobile Löcher in einem dispersiven Valenzband stehen schweren, teils flachen Leitungsbandzuständen nahe der Fermi-Energie gegenüber,was große Seebeck-Koeffizienten und einen theoretischen Gütefaktor ZT ≈ 1 erwarten lässt. Ziel dieser Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der thermoelektrischen Eigenschaften von Ru2TiSi-basierten Verbindungen unter Variationelementarer Substitution und Off-Stöchiometrie.Dazu wurden vier Probenreihen mittels Induktionsschmelzsynthese hergestellt:• Ru2Ti1–2xHfxZrxSi1–yAly mit (x, y) = (0.10, 0), (0.25, 0), (0.25, 0.25),• Ru2Ti1–xZxSi1–yAly mit Z = V, Nb,Ta und x = y = 0.05,• Ru2–x(Ti0.8Hf0.2)1–xSi1+3x mit x = −0.02, 0.02, 0.04,• Ru2–xTi1–xSi1+3x mit x = −0.02, 0.02, 0.03, 0.04.Die Proben wurden mit Raumtemperatur- und Hochtemperatur Röntgendiffraktometrie sowie Rasterelektronenmikroskopie und energiedispersiver Röntgenspektroskopie charakterisiert. Aus Messungen von Seebeck-Koeffizient S(T), spezifischem Widerstand ρ(T) und Wärmeleitfähigkeit κ(T) wurden die thermoelektrischen Kennzahlen Power-Faktor PF und Gütefaktor ZT bestimmt. S(T) wurde mit parabolischen Zwei-/Drei-Band-Modellen und ρ(T) einem Zwei-Band-Modell analysiert.Die Ti-seitige Substitution mit schweren Elementen (Hf, Zr) führt zu Phasenseparation und reduziert die Wärmeleitfähigkeit bis auf etwa κ ≈ 6Wm−1K−1 bei Raumtemperatur. Den höchsten Seebeck-Koeffizienten und den größten Power-Faktor erzielt die Probe mit x = −0.02 der Reihe Ru2–xTi1–xSi1+3x mit Smax ≈ 175 μVK−1bei T ≈ 760K und PF ≈ 3Wm−1 K−2 bei 860K. Trotz der reduzierten Wärmeleitfähigkeit bleiben alle Proben für T < 900K bei ZT < 0.2. Die gewonnenen Ergebnisse liefern damit eine Grundlage für zukünftige Optimierungsstrategien Ru2TiSi-basierter Thermoelektrika.
de
Thermoelectric materials can directly convert a temperature gradient into usable electrical energy. Full Heusler compounds with 24 valence electrons are considered promising thermoelectric materials due to their semimetallic and semiconductor-like properties. Ru2TiSi is of particular interest because this compound exhibits a narrow band gap and pronounced band asymmetry: mobile holes in a dispersive valenceband are opposed by heavy, partly flat conduction-band states close to the Fermienergy, which is expected to yield large Seebeck coefficients and a theoretical figure of merit ZT ≈ 1. The aim of this work is an experimental investigation of the thermoelectric properties of Ru2TiSi-based compounds under variation of elemental substitution and off-stoichiometry.In this work, four series of samples were prepared by induction-melting synthesis:• Ru2Ti1–2xHfxZrxSi1–yAly with (x, y) = (0.10, 0), (0.25, 0), (0.25, 0.25),• Ru2Ti1–xZxSi1–yAly with Z = V, Nb,Ta and x = y = 0.05,• Ru2–x(Ti0.8Hf0.2)1–xSi1+3x with x = −0.02, 0.02, 0.04,• Ru2–xTi1–xSi1+3x with x = −0.02, 0.02, 0.03, 0.04.The samples were characterized by room-temperature and high-temperature X-raydiffraction as well as scanning electron microscopy with energy-dispersive X-rayspectroscopy. From measurements of the Seebeck coefficient S(T), the electrical resistivity ρ(T) and the thermal conductivity κ(T), the thermoelectric key quantities power factor PF and figure of merit ZT were determined. S(T) was analyzed using parabolic two- and three-band models, and ρ(T) using a two-band model.Ti-site substitution with heavy elements (Hf, Zr) leads to phase separation and reduces the thermal conductivity to κ ≈ 6Wm−1K−1 at room temperature. The highest Seebeck coefficient and the largest power factor are obtained for the x =−0.02 sample of the Ru2–xTi1–xSi1+3x series with Smax ≈ 175 μVK−1 at T ≈ 760Kand PF ≈ 3Wm−1 K−2 at 860K. Despite the reduced thermal conductivity, all samples remain at ZT < 0.2 for T < 900K. The results obtained thus provide abasis for future optimization strategies of Ru2TiSi-based thermoelectric materials
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