Properties of epitaxial LaCrO3 thin films grown by sputtering

Abstract

Diese Masterarbeit untersucht epitaktisch gewachsene Lanthanchromat-Dünnschichten (LaCrO3, LCO), die mittels Radiofrequenz (RF) Magnetronsputtering auf verschiedenen Perowskitsubstraten unter definierten epitaktischen Spannungszuständen hergestellt wurden. Im Mittelpunkt steht dabei die detaillierte Analyse ihres elektronischen Transportverhaltens. Zu Beginn war es infolge einer Relokalisierung des Equipments notwendig, das verwendete Sputtersystem vollständig neu aufzubauen, zu kalibrieren und in Betrieb zu nehmen, um eine hohe Kristallqualität und reproduzierbare Wachstumsbedingungen zu gewährleisten. Eine strukturelle Charakterisierung mittels Röntgenbeugung, Röntgenreflektivität, reziproker Raumabbildungen und Rasterkraftmikroskopie bestätigte ein kohärentes epitaktisches Wachstum sowie eine ausgeprägte Stufen-Terrassen-Morphologie der Oberflächen.Während alle unter epitaktischer Spannung gewachsenen Filme, wie auch das entsprechende Bulkmaterial, elektrisch isolierend sind, zeigen temperaturabhängige Widerstandsmessungen ein metallisches Verhalten für LCO Filme auf TiO2-terminierten SrTiO3 (STO) Substraten. Dieses wird auf die polare Diskontinuität an der LCO/STO-Grenzfläche zurückgeführt. Darüber hinaus treten im Aufwärmzyklus der Messungen bei bestimmten Temperaturen ausgeprägte Anomalien im Widerstandsverlauf auf, deren Stärke sowohl von der verwendeten Temperaturänderungsrate während der Messung als auch vom nachträglichen Annealing der Filme beeinflusst wird. Diese Anomalien zeigen sich weitgehend unabhängig von äußeren Magnetfeldern und deren Orientierung, was auf elektronische oder ionische Relaxationsprozesse an der Grenzfläche beziehungsweise auf defektbedingte Mechanismen als deren Ursache schließen lässt. Magnetischen Messungen werden vom Diamagnetismus des STO-Substrats sowie von ferromagnetischen Beiträgen aufgrund von Verunreinigungen im gleichen Substrat dominiert, sodass die Antiferromagnetismus-Signatur der LCO Filme nicht eindeutig erkennbar ist. Insgesamt weisen die Ergebnisse darauf hin, dass grenzflächeninduzierte Ladungsumverteilungen maßgeblich zum metallischen Verhalten der LCO/STO-Heterostrukturen beitragen.

This Master thesis investigates epitaxial lanthanum chromate (LaCrO3, LCO) thin films grown by radio-frequency (RF) magnetron sputtering on perovskite substrates under various strain conditions. Particular attention is given to the detailed analysis of the transport behaviour. To that end, due to the relocation of the equipment, the sputtering system first had to be reassembled, calibrated, and commissioned to ensure high crystalline quality and reproducible deposition conditions. Structural characterisation using X-ray diffraction, X-ray reflectivity, reciprocal space mapping and atomic force microscopy confirmed coherent epitaxy and step–terrace surface morphology. Whereas all strained films grown on different substrates are insulating, consistent with bulk LCO, temperature-dependent resistivity measurements reveal a metallic-like behaviour for LCO films grown on TiO2-terminated SrTiO3 (STO) substrates. This is attributed to the existence of a polar discontinuity at the LCO/STO interface. Additionally, upon warming up, distinct upturns in resistivity are observed at characteristic temperatures, whose amplitude and shape depend on the temperature sweep rate and the post-deposition annealing. These features are found to be largely insensitive to magnetic field and its orientation, suggesting an origin related to interfacial or defect-driven electronic and ionic relaxation processes. The magnetic measurements are dominated by the diamagnetism of the STO substrate, as well as some ferromagnetic contributions from impurities in the same substrate, preventing to discern the antiferromagnetism of the LCO films. Altogether, the results suggest a scenario in which interface-driven charge redistribution plays a key role on the emergent metallic behaviour of LCO/STO heterostructures.