Application of neutron radiography to fuel cells, hydrogen filled micro hollow spheres, boron micro-inhomogeneities and to plate heat exchangers

Abstract

Die vorgelegte Arbeit präsentiert Neutronen-Bildgebung als Technik zum Finden der Zusammensetzung von Proben, deren Grobstruktur und möglicher Verunreinigungen. Neutronen wechselwirken stark mit geringsten Mengen von Wasserstoff, weshalb Wassergehalte leicht sichtbar gemacht werden können. Die meisten Experimente wurden an der Neutronen-Radiographiestation II am Atominstitut (Triga Mark II Forschungsreaktor, 250 kW Leistung im Dauerbetrieb) durchgeführt. An diesem Strahlrohr wird ein Fluss von 1.3 x 105 Neutronen/(cm2s) - thermisch - erreicht, was für qualitative hochwertige Abbildungen ausreicht. Der Neutronenstrahldurchmesser am Austritt beträgt 9 cm, mit einer Divergenz von 0.44 Grad (7.6 mrad), gleichbedeutend zu einem Verhältnis Strahllänge zu Durchmesser von L/D ~ 130. Mit einem dünnen 6Li Szintillations - Detektor kann eine Auflösung von ~150μm erreicht werden. Weiters kann ein imaging plate Neutronendetektor mit einer nominellen Scanner-Auflösung von 50 μm eingesetzt werden. Insgesamt ist diese Methode ausgezeichnet zur 2- und 3- dimensionalen Bildgebung in Echtzeit geeignet. In dieser Arbeit werden die Stärken und Schwächen der jeweiligen Detektoren im Felde der Neutronen- Radiographie und Tomographie ausgelotet. Und es wird gezeigt, dass hochauflösend Bildgebung bis in den 50μm Bereich in akzeptabler Messzeit erreicht werden kann, trotz des relativ geringen Neutronenflusses, wenn geeignete Maßnahmen ergriffen werden. Es konnte gezeigt werden, dass diese Methode bestens geeignet ist auch für stark absorbierende und relativ dicke Proben - für ein breit gestreutes Feld von Anwendungen. Bor-Stahl, der in der Nukleartechnik als Absorber verwendet wird, wurde vermessen und in Verbindung mit MCNPX Simulationsrechnungen die Ergebnisse ausgewertet. Eine vom theoretisch erwarteten Verhalten abweichende Transmission durch dicke, stark absorbierende Stahlproben konnte auf Bor - Mikro - Inhomogenitäten im Bereich von 20μm zurückgeführt werden. Es konnte gezeigt werden, dass, durch die Einbeziehung verschiedener Mikrostrukturmodelle in die MCNPX Berechnungen, eine bessere Übereinstimmung mit den realen Messwerten zu erzielen ist. Hohle Mikro-Glaskugeln stellen vielversprechende Kandidaten zur Wasserstoff-Speicherung dar. Derartige hohle Mikro-Glaskugeln wurden unter verschiedenen Bedingungen vermessen. Obwohl der physikalische Vorgang der Wasserstoff-Diffusion gut verstanden ist, sind z.B. der innere statische Wasserstoff-Druck, als auch die dynamische Diffusionsrate relativ schlecht zugänglich; das infolge der geringen Größe der Mikro-Glaskugeln (d - 15 μm). Für die Messung der relativ langsamen Diffusion ist die Langzeitstabilität der Experimente von entscheidender Bedeutung. In dieser Arbeit wird eine genaue und langzeitstabile Messtechnik zur Erfassung statischer und dynamischer Eigenschaften mittels Neutonen - Radiographie vorgestellt. Neutronen sind ideal geeignet zur Bildgebung von Wasserstoff-Brennzellen wegen der Empfindlichkeit gegenüber Wasserstoff enthaltende chemische Verbindungen, wie eben Wasser. Dieses Verfahren wurde eingesetzt, um die Wasserverteilung und Bewegung in den internen Kanälen einer operativen Protonen-Austausch-Membran Brennstoffzelle zu verbildlichen, wobei verschiedene Einflussparameter, wie Feuchtigkeit und Strom variiert wurden. Echtzeit-Aufnahmen über das Verhalten im Inneren konnten so erhalten werden, da etwa die Wasserverteilung an den Membranen im Betrieb noch nicht ausreichend verstanden ist. Diese Methode verbessert das Verständnis der Wasserverteilung / Akkumulation an den Membranen innerhalb der Brennstoffzellen. Experimentelle Methoden, unter Zuhilfenahme der Neutronen - Radiographie, wurden entwickelt, die Flüssigkeitsverteilung im Inneren von Wärmetauschern zu verbildlichen. Ein 2-Phasen Luft-Wasser Wärmetauscher wurde zerstörungsfrei untersucht, um die Wasserverteilung besser zu verstehen. Die Wärmeübergangs - Charakteristik eines solchen Wärmetauschers wird dominiert durch die Flüssigkeitsbewegung im Inneren, welche mittels der Neutronen - Radiographie dargestellt werden konnte. Die dargelegten Anwendungen zeigen, dass Neutronen - Radiographie durchaus an einem Niederleistungs - Forschungsreaktor durchgeführt werden kann. Diese ist ein geeignetes, zerstörungsfreies Verfahren für verschiedenste wissenschaftliche Disziplinen als auch anwendungsorientierte Bereiche.

Abstract This thesis presents neutron imaging as a technique that can be used to reveal the presence of chemical composition in the materials, their structure, the presence of the in homogeneities within the sample. Because the neutrons are very sensitive to small amounts of hydrogen this method makes possible the visualisation of water in a very accurate way. Most of the experimental results were obtained using the neutron radiography NR station II at Atominstitut, which possesses a TRIGA Mark II research reactor. The reactor has a maximum power of 250 kW. The neutron radiography instrument set-up utilises a thermal flux of 1.3 x 105 neutrons/(cm2s) and is capable of producing high quality images. Meanwhile the neutron beam has a diameter of 9 cm, with a divergence of 0.44 degrees (7.6 mrad), equivalent to the beam length to diameter ratio L/D ~ 130 achieving a spatial resolution of ~150 μm with a thin plate 6Li scintillator detector. The imaging instruments include also an imaging plate neutron detector which has a nominal scanner resolution of 50 μm, and make this method ideal for obtaining real time images in two dimensions, and in three dimensions as well. In this thesis we analyse the strengths and limitations of each detector in the field of neutron radiography and tomography, and demonstrate that high resolution digitized imaging down to the 50 μm scale can be accomplished with such a low neutron flux, if appropriate measures are taken in appropriate exposure time. It has been shown that with these properties, neutron radiography method is the best method for highly absorbing and relatively thick samples on reasonable time-scale and in wide range of scientific fields. Interesting materials used in nuclear technology such as Boron steel materials used in nuclear shielding were studied together with MCNPX simulations. The neutron transmission through thick and strong absorbing steel sheets is slightly enhanced due to boron micro-in-homogeneities. This effect was estimated by means of MCNPX in details. The transmission data have been analysed by applying different models of micro-in-homogeneities in the range of 20μm and in all cases these models demonstrate an elevated transmission. It has been shown, that including the micro-structure in the analysis provides a more suitable modelling of neutron transmission through strong absorbing materials. Hollow microspheres are promising candidates for future hydrogen storage technologies. Hollow micro-glass spheres filled with hydrogen were investigated under different conditions. Although the physical process for hydrogen diffusion through glass is well understood, measurements of static quantities such as hydrogen pressure inside the spheres as well as dynamic properties such the diffusion rate of hydrogen through glass are still difficult to handle due to the small size of the spheres (d - 15 μm). For diffusion rate measurements, the long-term stability of the experiment is mandatory due to the relatively slow diffusion rate. In this work, we present an accurate and long-term stable measurement technique for static and dynamic properties, using neutron radiography method. Neutrons are ideal for imaging of hydrogen fuel cells because of their sensitivity to hydrogen-containing compounds such as water. Neutron imaging was performed to visualize the water distribution and movement at flow channels in operating proton exchange membrane fuel cell. According to operation conditions, inlet humidity and density current, the phenomenon of water distribution was investigated. Real-time radiography image were analysed to quantify water amount in the membrane electrode assembly MEA inside the fuel cell. However, the mechanism of the membrane is not completely understood, because of the difficulty of measuring the water distribution during the operation of the fuel cell. Knowing where liquid water accumulates with more certainty helps us to understand the water transport in proton exchange membrane of the fuel cell. Experimental techniques were developed to visualize liquid flows inside a heat exchanger by neutron radiography method. The air-water two-phase brazing plate heat exchanger was visualized by thermal neutron radiography method as a non-destructive method in order to clarify the water distribution. Heat transfer characteristics of the heat exchanger are dominated by the characteristics of fluids movement and it is essential to understand the two phase regime in heat exchangers. It was shown that it is possible to visualize these two - phase regimes in a plate heat exchanger by neutron radiography. These applications show that neutron imaging can be performed at low power research reactor and is a suitable non-destructive technique in various scientific disciplines and other application in oriented fields.