Gruber, C. (2013). Non-linear effects in solid state magnetism [Dissertation, Technische Universität Wien]. reposiTUm. https://doi.org/10.34726/hss.2013.21634
Im ersten Teil der Dissertation werden VASP Rechnungen mit dem HSE Funktional für Kohlenstoff, Stickstoff und Bor-substituiertes BaTiO3 präsentiert. In einer 40-Atome umfassenden Superzelle wird ein Sauerstoff durch jeweils ein B,C oder N-Atom ersetzt. Für alle drei substituierten Systeme wurde ein magnetischer Grundzustand gefunden, welcher für C und N ein Isolator und für B ein Halbmetall ist. Die Unterschiede in der elektronischen Struktur zwischen dem "reinen" BaTiO3 und den mit Substituenten veränderten BaTiO3 werden durch den starken Kristallfeld-Effekt und der großen Bandaufspaltung für die p-Bänder erklärt. Auf Basis dieser Rechnungen wurde das Modell des kovalenten Magnetismus verwendet und auf den magnetischen Isolator des Kohlenstoff substituierten BaTiO3 angewendet. Dieses Modell liefert, ähnlich dem Stoner-Modell, ein Kriterium, welches auch für Isolatoren funktioniert. Diese neue Theorie erlaubt es die Resultate aus den ab-initio Rechnungen mit hoher Genauigkeit zu erklären. Der letzte Teil dieser Dissertation behandelt verschiedene magnetische Modelle zur Beschreibung der Entropieänderung unter dem Einfluss eines externen magnetischen Feldes, welches zum magneto-kalorischen Effekt führt. Lokalisierte magnetische Momente werden durch das Weiss Modell beschrieben, während itinerante magnetische Momente anhand der Landau Theorie für Phasenübergänge erklärt werden, wobei die Temperaturabhängigkeit durch Spin Fluktuationen berücksichtigt wird. Effekte der Magneto-Volums-Kopplung werden behandelt und diskutiert. Besonderes Interesse wird auf die Beschreibung von itinerante Metamagneten gelegt, wo durch kleine äußere Felder große Veränderungen der magnetischen Momente entstehen. Diese metamagnetischen Systeme sind die vielversprechendsten Materialien für einen großen magneto-kalorischen Effekt. Die verschiedenen Ausdrücke für die Entropieänderung werden mit vorhandenen experimentellen Daten verglichen und liefern eine gute Übereinstimmung.
de
In the first part of the thesis VASP calculations for carbon, nitrogen, and boron doped BaTiO(3-X) (X=C,N,B) are presented. A 40-atom supercell is calculated and one oxygen atom is replaced by C, N, or B. For all three substituents a magnetically ordered groundstate is found. The changes in the electronic structure between the undoped and the doped case are dominated by the strong crystal field effects together with the large band splitting for the impurity p-bands. On top of these calculations the model of covalent magnetism is used and its application to magnetic insulators applied to insulating carbon doped BaTiO3. On the basis of these model parameters a criterion similar to the Stoner criterion is formulated. This model allows to simulate the results of the ab-initio calculations for E(M). The final part of this thesis is a theoretical investigation of the magneto-caloric effect (MCE). The case of localized magnetic moments is treated within the Weiss molecular field model, but special emphasis is given to cases of itinerant electron magnetism. These are described within the Landau-theory of phase transitions. Since the parameters of the Landau expansion can be calculated from first principles calculations of the electronic and magnetic structure an immediate connection to the electronic band structure and its properties becomes possible. Ordinary ferromagnets including magneto-volume coupling and itinerant electron metamagnets are studied where in a small external field range large changes of the magnetic moments occur. The expressions are applied to several systems and reasonable agreement with experimental data is found.
en
Additional information:
Abweichender Titel laut Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers Zsfassung in dt. Sprache
