Study of real space wave functions with electron energy loss spectrometry

Abstract

In der vorliegenden Arbeit werden neue Methoden vorgestellt, mit deren Hilfe Elektronenwellenfunktionen in Festkörpern mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Elektronenenergieverlustspektrometrie (EELS) direkt im Realraum vermessen werden können. Zu diesem Zweck wird sowohl die Theorie der elastischen Elektronenbeugung als auch die der inelastischen Elektronenstreuung im Dichtematrixformalismus dargestellt. Dabei werden die zentralen Größen der inelastischen Elektronenstreuung - der gemischte dynamische Formfaktor (MDFF) und der doppelt-differentielle Streuwirkungsquerschnitt (DDSCS) - verwendet. Zusätzlich zur formalen Theorie werden verschiedene Näherungen diskutiert und ihre jeweiligen Gültigkeitsbereiche erläutert. Darüber hinaus wird eine Methode zur Diagonalisierung des MDFFs beschrieben, welche die Simulation von energiegefilterten TEM Bildern mit bisher unerreichter Genauigkeit ermöglicht. Nach der Darlegung der Theorie wird diese an Hand realer Beispiele praktisch erläutert. Einerseits wird anhand des Modellsystems Silizium gezeigt, wie Radialwellenfunktionen im Festkörper vermessen werden können. Die Übereinstimmung zwischen den theoretischen Vorhersagen und den experimentellen Daten erweist sich dabei als hervorragend. Andererseits wird abgeleitet, wie die Winkelabhängigkeit der Wellenfunktionen bestimmt werden kann. Es stellt sich heraus, dass die Symmetrie des untersuchten Systems ausschlaggebend für den Erfolg derartiger Untersuchungen ist. Mit den hier präsentierten neuen Techniken wird es in Zukunft möglich sein, elektronische Eigenschaften mit atomarer Auflösung zu vermessen, was technologisch bedeutend ist - besonders in den Materialwissenschaften.

In this work, new methods to study the real space wave functions of electrons in a solid using transmission electron microscopy (TEM) and electron energy loss spectrometry (EELS) are presented. To this end, the theory of both elastic and inelastic electron scattering is treated in a density-matrix formalism. In the process, the central quantities of inelastic electron scattering - the mixed dynamic form factor (MDFF) and the double differential scattering cross section (DDSCS) - are introduced. In addition to the formal theory, several approximations and simplifications, as well as their respective validities, are discussed. Furthermore, a method for diagonalizing the mixed dynamic form factor is described, which allows calculating high resolution energy filtered TEM images with unprecedented accuracy. Subsequently, several applications of the aforementioned theory to real-world examples are presented. On the one hand, the example of Silicon serves to demonstrate how the radial wave functions in the bulk can be measured; the agreement with the theoretical predictions proves to be very good. On the other hand, the determination of the wave functions' azimuthal dependence is derived. It turns out that the symmetry of the system under investigation is crucial to the success of this endeavor. With the new techniques presented here, it will be possible to measure electronic properties with atomic resolution, which can be of great importance, particularly in material science.