Simulation of condensed matter dynamics in strong femtosecond laser pulses

Abstract

Ultrakurze Laserpulse mit hoher Intensität erlauben es, die Bewegung von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern auf einer Zeitskala von (sub-) Femtosekunden zu steuern. Dieser Monograph erörtert Elektronenkontrolle durch Licht in drei paradigmatischen Festkörper-Systemen: einer Metall-Nanostruktur (nanometrische Spitze), einem Isolator (Quarzglas), und dem Buckminsterfulleren-Molekül (C60). Wir diskutieren sowohl quantenmechanische Simulationen mit zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie zur Beschreibung der mikroskopische Elektronenbewegung auf der atomaren Längenskala, als auch einfache klassische und semi-klassische Modelle zum Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen.Wo bereits vorhanden, vergleichen wir unsere Ergebnisse mit experimentellen Daten und finden gute Übereinstimmung. Mit steigender Laser-Intensität finden wir einen Übergang von vertikaler zu hochgradig nicht-linearer tunnel-artiger Photoanregung. Bei Nanostrukturen führt diese zu zeitlich lokalisierter Tunnelemission und zu Quanten-Interferenzen in den Energiespektren der Elektronen. Ähnliche Tunnelprozesse finden zwischen benachbarten Atomen in einem Isolator unter Einwirkung starker Laserfelder statt. Dadurch werden ultraschnelle Ströme angeregt und die Materialeigenschaften ändern sich binnen Femtosekunden. Elektron-Elektron-Wechselwirkung führt zu Feldverstärkung und Lokalisierung der nicht-linearen Antwort und wird sowohl klassisch durch Lösen der Maxwellgleichungen in der Nähe einer Nanostruktur als auch quantenmechanisch durch ab-initio Simulation des Fulleren-Moleküls untersucht. Unsere Ergebnisse zeigen, dass ultrakurze Laserpulse Elektronenkontrolle in Festkörpern ermöglichen und dass zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie die Beschreibung der hoch nichtlinearen Antwort erlaubt.

Ultrashort custom-tailored laser pulses can be employed to observe and control the motion of electrons in atoms and small molecules on the (sub-) femtosecond time scale. Very recently, efforts are underway to extend these concepts to solid matter. This monograph theoretically explores first applications of electron control by ultrashort laser pulses in three paradigmatic systems of solid-state density: a metal nano-structure (nanometric metal tip), a bulk dielectric (quartz glass), and the buckminsterfullerene molecule (C60) as arguably the smallest possible nano-particle. The electron motion is resolved on the atomic length and time scale by ab-initio simulations based on time-dependent density functional theory. Our quantum simulations are complemented by classical and semi-classical models elucidating the underlying mechanisms. We compare our results to experiments where already available and find good agreement. With increasing laser intensity, we find a transition from vertical photoexcitation to tunneling-like excitation. For nanostructures, that leads to temporally confined electron photoemission and thereby to quantum interferences in the energy spectra of emitted electrons. Similarly, tunneling can be induced between neighboring atoms inside an insulator. This provides a mechanism for ultrafast light-field controlled currents and modification of the optical properties of the solid, promising to eventually realize light-field electronic devices operating on the femtosecond time scale and nanometer length scale. Electron-electron interaction leads to near field enhancement and spatial localization of the non-linear response and is investigated both classically by solving the Maxwell equations near a nanostructure as well as quantum mechanically for the fullerene molecule. For the latter, we discuss scrutiny of the molecular near-field by the attosecond streaking technique. Our results demonstrate that ultrashort laser pulses can be employed to steer the motion of electrons in solid matter, and that the latter can be accurately described by time-dependent density functional theory.