Towards high-precision VUV frequency comb spectroscopy of the thorium-229 nuclear isomer

Abstract

The radio isotope thorium-229 is predicted to possess a unique, extremely low-energy metastable excited state of the nucleus in the range of 7.8 ± 0.5 eV, offering the chance to coherently manipulate a nucleus by (VUV) laser light for the first time. Apart from exciting fundamental research questions (including the search for temporal variations of fundamental constants), this well-shielded narrow-linewidth transition opens up the possibility to realize a compact solid-state optical time standard, surpassing existing systems by orders of magnitude in both precision and accuracy. Since optical (THz) frequencies can-t be directly measured using electronic equipment, an optical "clockwork" is needed to exactly divide them down to the radio frequency regime, where individual oscillatons can be counted and compared to existing standards (like cesium atomic clocks). This problem arises for all types of optical clocks and has been recently solved by the advent of optical frequency combs. These specially stabilized femtosecond lasers provide a broad tunable spectrum of exactly equidistant narrow-linewidth frequency components, which can be thought of as a "ruler in frequency space", usable as a reference for precise beat-note measurements of any unknown optical frequency. In order to apply these versatile tools to a potential "thorium clock", existing femtosecond laser sources - which operate in the visible to near-infrared domain - somehow have to be converted to the 159 ± 10nm range where the nuclear transition is expected. Our approach to this frequency-upconversion (and scope of this thesis) is the generation of the 5th harmonic of a titanium-sapphire laser based comb, with a central wavelength of 800 nm, by means of high harmonic generation (HHG) in a xenon gas jet, inside a passive external enhancement resonator. This allows to maintain the short pulse length of around 25 fs and the high repetition rate (108 MHz) of the source. It has also been already demonstrated that the phase coherence and thereby the comb structure of the source is conserved in the process. However, although conceptually simple, the setup involves several fundamental challenges: The highly nonlinear process of HHG has a very low conversion efficiency, and the required high peak power density above 10E13 W/cm 2 is barely reached inside the enhancement cavity on the basis of only 900mW of available fundamental power, even with a comparably large power enhancement factor of 250. As already implied by the name vacuum ultraviolet (VUV), light at the target wavelength is absorbed by oxygen in air, so that everything has to be operated under vacuum conditions and remote-controlled. Both carrier-envelope offset frequency and pulse repetition rate have to be stabilized to the cavity. Chromatic dispersion effects, leading to pulse chirp and temporal broadening, have to be strictly controlled. Generally, (high-finesse) femtosecond enhancement cavities also have very strict requirements on mechanical stability. Efficient outcoupling of the (collinearly) generated harmonic light from the cavity is a non-trivial task, as is the optimization of phase matching and the gas jet geometry. To ensure a tight intracavity focus and clean Gaussian beam profiles of the generated harmonics, we introduce a novel three-dimensionally folded variant of the typical planar bow-tie resonator geometry. This scheme allows us to mitigate the formation of an elliptical intracavity focus, usually caused by oblique incidence on spherical focusing mirrors, while still maintaining linear polarization. Third and fifth harmonic signals are successfully generated with average powers of 20 µW and 60 nW respectively.

Laut Vorhersagen besitzt das Radioisotop Thorium-229 einen äußerst niederenergetischen angeregten Kernzustand im Bereich von 7.8 ± 0.5 eV, welcher erstmals die Aussicht auf kohärente Manipulation eines Atomkerns mittels (VUV) Laserlichts bietet. Vom Aspekt der Grundlagenforschung (welcher auch die Frage nach einer zeitlichen Variation der Fundamentalkonstanten beinhaltet) abgesehen, ermöglicht der gut abgeschirmte schmalbandige Kernübergang die Realisierung eines kompakten Festkörper-basierten optischen Frequenznormals, mit um Größenordnungen verbesserter Präzision und absoluter Genauigkeit gegenüber existierenden Systemen. Da es nicht möglich ist optische (THz) Frequenzen direkt mit elektronischen Messgeräten zu erfassen, wird ein optisches "Uhrwerk" benötigt, welches für eine exakte Frequenzteilung bis hinunter in den Radiofrequenzbereich sorgt, wo einzelne Oszillationsperioden direkt gezählt und mit existierenden Frequenzstandards (wie Cäsium-Atomuhren) verglichen werden können. Dieses Problem besteht gleichermaßen für alle optischen Uhren, und wurde erst kürzlich mit der Erfindung optischer Frequenzkämme gelöst. Solche speziell stabilisierten Femtosekunden-Kurzpulslaser sind durch ein breites durchstimmbares Spektrum charakterisiert, welches sich aus vielen exakt äquidistanten schmalbandigen Frequenzlinien zusammensetzt. Über die Messung eines Schwebungssignals kann ein solches "Lineal im Frequenzraum" als exakte Referenz zur Bestimmung unbekannter optischer Frequenzen verwendet werden. Zwecks Einsatzes eines solchen vielseitigen Werkzeugs in Hinblick auf eine "Thorium Uhr", müssen existierende Femtosekunden-Laserquellen - welche nur im sichtbaren bzw. nahen Infrarotbereich zur Verfügung stehen - jedoch in den Wellenlängenbereich von 159±10nm konvertiert werden, in dem der Kernübergang erwartet wird. Unser Zugang zu dieser Frequenzvervielfachung (und Inhalt dieser Doktorarbeit) ist die Generierung einer fünften Harmonischen eines Titan:Saphir-Laser-basierten Frequenzkamms mit einer Zentralwellenlänge von 800 nm, durch Erzeugung höherer Harmonischer in einem Xenon Gasstrahl innerhalb eines optischen Überhöhungsresonators. Durch diesen Prozess wird sowohl die kurze Pulsdauer von etwa 25 fs als auch die hohe Wiederholrate (108 MHz) der Quelle erhalten. Es wurde ebenfalls bereits gezeigt, dass dabei die Phasenkohärenz, und damit die ursprüngliche Kammstruktur, erhalten bleibt. Obwohl konzeptuell einfach, bietet der Aufbau eines solchen Systems einige fundamentale Herausforderungen: Der stark nichtlineare Prozess der Erzeugung höherer Harmonischer hat eine sehr geringe Konversionseffizienz. Basierend auf einer Laserquelle mit lediglich 900 mW verfügbarer Leistung, wird außerdem selbst in einem Überhöhungsresonator mit relativ großem Verstärkungsfaktor von 250, die erforderliche maximale Leistungsdichte von über 10E13 W/cm 2 nur knapp erreicht. Wie bereits durch den Namen angedeutet, wird die erzeugte Vakuumultraviolettstrahlung durch Luftsauerstoff absorbiert, so dass der Aufbau nur innerhalb einer Vakuumkammer betrieben werden kann, was auch die Fernsteuerung aller notwendigen Stellelemente erforderlich macht. Sowohl die Träger-Einhüllenden-Phase als auch die Pulswiederholrate müssen relativ zum Resonator stabilisiert werden. Dabei müssen Effekte chromatischer Dispersion, welche eine zeitliche Verbreiterung und Chirp der Pulse hervorrufen, genau kontrolliert werden. Allgemein sind Femtosekunden-Resonatoren (hoher Finesse) sehr empfindlich gegenüber Vibrationen, und erfordern eine sehr hohe mechanische Stabilität der Anordnung. Die effiziente Auskopplung der (kollinear) erzeugten harmonischen Strahlung ist eine nichttriviale Anforderung, ebenso wie die Optimierung der Phasenanpassung und der Geometrie des Gasstrahls. Um einen möglichst kleinen Fokus innerhalb des Resonator, und ein sauberes Gauß-förmiges Strahlprofil der harmonischen Strahlung sicherzustellen, führen wir eine neuartige dreidimensionale Resonatorgeometrie ein. Die spezielle Anordnung verhindert ein elliptisches Strahlprofil im Fokus, welches typischerweise durch den leicht schrägen Einfallswinkel auf sphärische Spiegel verursacht wird, und erhält dabei eine lineare Polarisationsrichtung. Die dritte und fünfte Harmonische des Frequenzkamms wurde (mit Leistungen von 20 µW und 60 nW) erfolgreich erzeugt.