Thermoelectric properties of the Kondo semiconductor CeRu4Sn6

Abstract

Kondo-Halbleiter (KH) oder Kondo-Isolatoren sind stark korrelierte Elektronenverbindungen, in deren stark erhöhter elektronischer Zustandsdichte sich bei tiefen Temperaturen eine schmale Energielücke am Ferminiveau öffnet. Diese Systeme verhalten sich bei hohen Temperaturen wie Metalle mit lokalisierten magnetischen Momenten, also so wie Schwere-Fermionen-Metalle, bei tiefen Termperaturen aber wie paramagnetische Halbleiter. Teilweise kann das anomale Tieftemperaturverhalten im Rahmen von einfachen Bandmodellen basierend auf dem Kondo-Effekt verstanden werden. Manche Aspekte entziehen sich dieser Beschreibung jedoch. Daher wurden unterschiedliche Effekte zur Beschreibung der anomalen Eigenschaften in KHn herangezogen. Die Anisotropie in CeNiSn wurde zum Beispiel einer entlang bestimmter Richtungen verschwindenden Bandlücke zugeschrieben. Vor Kurzem wurde vorgeschlagen, dass der endliche Restwiderstand, den die meisten KH bei sehr tiefen Temperaturen zeigen, durch topologisch geschützten Oberflächenzuständen bedingt sein könnte. Das macht KH zu vielversprechenden Kandidaten für stark korrelierte topologische Isolatoren. Aufgrund der starken Energieabhängigkeit der elektronischen Zustandsdichte am Ferminiveau haben KH im Allgemeinen eine große Thermokraft. Im Gegensatz zur elektronischen spezifschen Wärme, welche auch erhöht ist, ist die Thermokraft eine richtungsabhängige Messgröße und kann daher wichtige Informationen über Anisotropien liefern. In dieser Arbeit wurden mehrere Einkristalle des tetragonalen KHs CeRu4Sn6 gezüchtet und mit Hilfe von Messungen des thermoelektrischen und thermischem Transports sowie anderen komplementären Messtechniken (wie elektrischer Transport, spezifische Wärme, inelastische Neutronenstreuung) charakterisiert. Die Durchführung von Messungen des thermoelektrischen und thermischen Transports erfordert ein hohes Maß an Rafinesse, insbesondere bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern. Daher sind in diesem Bereich keine kommerziellen Geräte verfügbar. Aus diesem Grund wurden im Rahmen dieser Arbeit Messaufbauten für die Messung von thermischer Leitfähigkeit, Thermokraft und Nernst Effekt im Bereich von 0.05 bis 300K und in Feldern bis zu 12T aufgebaut, sowie Messungen mit thermischen Transport-Aufbauten in Hochfeld-Labors bei Feldern bis 35T durchgeführt. Alle Daten wurden im Rahmen von verschiedenen Kondomodellen analysiert und mit andern KHn verglichen. Verblüffende Ergebnisse sind beispielsweise (i) die erheblich unterschiedliche Temperaturabhängigkeit der Thermokraft in der tetragonalen (a-a)-Ebene und senkrecht dazu, die auf eine deutlich stärkere Kondo-Wechselwirkung in der Ebene hindeutet, (ii) die Feldabhängigkeit der Thermokraft bei hohen Feldern und tiefen Temperaturen, die darauf hindeutet, dass die Kondo-Lücke in der (a-a)-Ebene deutlich schneller unterdrückt wird und (iii) Anhaltspunkte für inkohärente Kondostreuung oder Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten bei den tiefsten Temperaturen. Diese Ergebnisse helfen, KH mit unvollständiger Kondo-Lücke besser zu verstehen, was auch für das aufkommende Gebiet der topologischen KH von großem Interesse ist.

Kondo semiconductors (KSs) or Kondo insulators are strongly correlated electron compounds where at low temperatures a narrow energy gap opens at the Fermi level within an enhanced electronic density of states (DOS). These systems behave like metals with localized magnetic moments at high temperatures, just as the heavy fermion metals, but like paramagnetic semiconductors at low temperatures. Some aspects of the anomalous low temperature behaviour can be understood with simple band models based on the Kondo effect, but others evade this description. Therefore different effects have been evoked to describe anomalous features in KSs. The anisotropy in CeNiSn, for instance, was ascribed to a nodal Kondo gap. Recently it has been suggested that the residual conductivity observed in most KSs at the lowest temperatures might come from topologically protected surface states. This makes KSs promising candidates for topological insulators with strong correlations. Due to the strong energy dependence of the electronic DOS at the Fermi level, KSs generally have large thermopower. In contrast to specific heat, which is also enhanced, thermopower is a directional probe and can thus deliver important information on anisotropies. In this work several single crystals of the tetragonal KS CeRu4Sn6 were grown and characterized by means of thermoelectric and thermal transport measurements, and other complementary measurement techniques (for instance electrical transport, specific heat, and inelastic neutron scattering). Due to the high level of sophistication involved in thermoelectric and thermal transport measurements, no commercial devices are available for measurements at low temperatures and high magnetic fields. Therefore setups for measurements of thermal conductivity, thermopower, and Nernst effect in the range of 0.05 to 300K and in fields up to 12T were set up within this work, and high-field facilities with dedicated thermal transport setups were used for fields up to 35 T. All data were analyzed in terms of various models for Kondo systems and compared to results on other KSs. Striking results are, for instance, (i) the vastly different temperature dependence of the thermopower within the tetragonal (a-a) plane and perpendicular to it that indicates a much stronger Kondo interaction within the a-a plane, (ii) the high-field dependence of the thermopower at low temperatures that suggests a much faster suppression of the Kondo gap within the a-a plane, and (iii) indications for incoherent Kondo or non-Fermi liquid behavior from specific heat, thermal transport, and inelastic neutron scattering at the lowest temperatures. All these help to better understand effects of incomplete Kondo gap openings that are of interest also for the emerging field of topological Kondo insulators.