Ionization phases and electron angular distributions of multi-electron atoms probed by attosecond pulses

Abstract

Die Entdeckung und Erklärung des photoelektrischen Effekts war einer der ersten Beweise der Lichtquantenhypothese. Darüber hinaus stellt die Absorption eines hochenergetischen Photons, und die darauf folgende Emission eines Elektrons, bis heute einen fundamentalen Baustein der Wechselwirkung von Licht mit Materie dar. Obwohl Photoionisation schon sehr genau untersucht worden ist, konnte seit der Jahrtausendwende mit Hilfe der Attosekundenphysik ein noch tiefergehendes Verständnis des photoelektrischen Effekts erzielt werden. So gelang es, unter anderem, die Zeit zu messen, die ein Elektron benötigt, um das Atom zu verlassen, nachdem es ein Photon absorbiert hat. Diese charakteristische Zeit ist in der komplexen Phase der quantenmechanische Wellenfunktion des Elektrons eingeprägt. Eine präzise Messung der Elektronenwellenfunktion nach der Ionisation, wie durch die Attosekundenphysik ermöglicht, erlaubt es direkte Rückschlüsse auf die zugrundeliegenden physikalischen Prozesse zu ziehen. Die quantenmechanische Phase der Wellenfunktion ist allerdings nicht direkt experimentell bestimmbar, sondern kann nur mit Hilfe von aufwendigen Messprotokollen gemessen werden. Zusammen mit theoretischen Rechnungen und numerischen Simulationen, ist es jedoch oft möglich die korrelierte Elektronendynamik zu rekonstruieren. Die Untersuchung von einfachen atomaren Systemen, für die numerisch präzise Simulationen möglich sind, bilden die Grundlage unseres Verständnisses der Wechselwirkung von ultrakurzen und starken Laserpulsen mit Materie. Wir untersuchen, teilweise in Kooperation mit experimentellen Arbeitsgruppen, unterschiedliche Photoionisationsmessprotokolle zur Charakterisierung von Photoionisation mit Hilfe von hochpräzisen ab initio Simulationen. Der Großteil der untersuchten Protokolle verwendet die Winkelverteilung der emittierten Elektronen als Observable zur Charakterisierung prototypischer Ionisierungsprozesse. Im einfachsten Fall führt die Absorption eines hochenergetischen Photons zur Emission eines einzelnen Elektrons. Um die quantenmechanische Phase der ionsierten Elektronen zu bestimmen, wurden Messprotokolle entwickelt, bei denen das bereits ionisierte Elektron ein weiteres Photon absorbiert. Eben dieser Kontinuum-Kontinuum Übergang bewirkt eine zusätzliche Phasenverschiebung der Wellenfunktion, welche mit Hilfe des winkelaufgelösten Elektronenspektrums bestimmt werden kann. Neben der Anregung eines Einteilchenkontinuum-Zustandes kann die Absorption eines Photons auch die Anregung einer sogenannten Fano-Resonanz bewirken. Wir zeigen im Detail wie ultrakurze Laserpulse verwendet werden können, um die Streuphase in der Nähe einer solchen Resonanz zu bestimmen, und wie der zeitliche Aufbau der charakteristischen Absorptionslinie unter Einsatz von kurzen, aber starken, Laserpulsen verfolgt werden kann. Der Einfluss der Elektron-Elektron Wechselwirkung kann genau untersucht werden für den Fall von Doppelionisation mit ultrakurzen Laserpulsen. Da in diesem Fall beide Elektronen das Atom nahezu gleichzeitig verlassen, enthüllt eine Messung der Winkelverteilung beider Elektronen den Einfluß der interelektronischen Coulomb-Wechselwirkung auf diesen Prozess. Um den Einfluss der Elektron-Elektron-Wechselwirkung auf den Doppelionisationsprozess zu quantifizieren, untersuchen wir den prototypischen Fall von Helium Doppelionisation mit zirkular polarisierten Laserfeldern.

Photoionization, i.e. Einstein's photoelectric effect, often is one key ingredient to a broad variety of physical phenomena. Complementary to previous methods, attosecond metrology has provided the means to measure the time associated with the photoelectric effect. Neither is photoionization instantaneous nor is there a universal time associated with this process. Rather the exact emission time depends on the energy of the liberated electron and the details of the system it is leaving. The observed photoionization time delay (or advance) is imprinted on the quantum mechanical wave function as a variation of the phase shift. Being able to retrieve this scattering phase constitutes one major opportunity provided by attosecond metrology. Since the acquired quantum mechanical phase shift depends on the ionized system the measurement of photoionization phases can be used to probe and study matter. Even though the quantum mechanical phase carries a large amount of information it is, unfortunately, not directly accessible in experiment. Often, intricate detection schemes are necessary to retrieve phase information. Furthermore, in many cases theoretical calculations and analytical models are additionally needed to fully reconstruct the electronic dynamics from the measured phase information. Thus, theoretical calculations and experiments on simple atomic systems serve as backbone of our understanding and provide the playing ground for the exploration of more complex phenomena in, e.g., solids and topological materials. Within this thesis we numerically explore, in close collaboration with experimental groups, various measurement setups to investigate photoionization of atoms by ultrashort laser pulses using highly accurate ab initio simulations. We will mainly focus on the phases which can be obtained from the measurement of angular resolved electron spectra (angular distributions) for three prototypical ionization regimes and highlight which information can be gained by the different techniques. The simplest scenario we investigate is single ionization by high energetic ultrashort laser pulses. The phase acquired within this process can be determined with measurement protocols that require at least one additional photon absorption by the quasi-free electron after absorption of the high-energy photon. Within this thesis we will accurately determine the phase acquired within this free-free transition. As a second scenario, we investigate the quantum mechanical scattering phase near atomic Fano resonances, whose existence is a direct consequence of electron-electron correlation. We will determine in detail how this phase can be measured using attosecond pulses. Furthermore, we will show how strong few-cycle light fields can be used to projectively measure ultrafast electronic processes such as the build-up of the asymmetric Fano line shape. As a further application, we will show that angular distributions serve as ideal candidates to pin down electronic correlations for double ionization of atomic helium by circularly polarized light fields.