Numerical investigation of fixed interface mass transfer

Abstract

Mehrphasenströmungen mit festen Grenzflächen wie beispielsweise Adsorption oder Membrantrennung sind in der Industrie weit verbreitet. Diese Phänomene wurden mit viel Aufwand mit experimentellen als auch simulativen Methoden untersucht. Obwohl experimentelle Methoden hilfreiche und sehr genaue Ergebnisse liefern können, sind sie durch den Aufwand für den notwendigen Messaufbau limitiert und können meist nur punktuelle Informationen liefern. Andererseits können Simulationen sehr detaillierte Informationen über das System mit vertretbarem Zeitund Kostenaufwand liefern. Allerdings sollten diese nicht blind verwendet werden, sie sollten mit Messmethoden kombi-niert werden, um valide Ergebnisse zu garantieren. Numerische Strömungssimulation (CFD) ist ein dreidimensionaler Simulationsansatz, welcher detaillierten Einblick in die betrachteten Phänomene geben kann. Deswegen ist CFD ein wertvolles Tool, um Mehrphasenströmungen an festen Grenzflächen zu studie-ren. CFD basiert meist auf dem Finite-Volumen-Ansatz, welcher die Erhaltung der Strömungsgrößen in dem Strömungsfeld sicherstellt. Die in dieser Arbeit verwendete Soft-ware OpenFOAM® ist eine open-source CFD Toolbox, welche auf der Progammiersprache C++ basiert und vollständig objektorientiert aufgebaut ist. Die umfassende Zugriff auf den Code gibt dem Benutzer die Möglichkeit, neue Algorithmen und Modelle hinzuzufügen, deshalb wurde OpenFOAM® als Basiscode für die Implementierung neuer Algorithmen verwendet. Zwei Hauptalgorithmen werden in dieser Arbeit vorgestellt. Der erste eignet sich für die Simulation von Adsorptionsphänomenen mit einer oder mehreren aktiven Komponenten, wobei Feststoffund Fluidphase betrachtet werden. Basierend auf dem vorgeschlagenen Algorithmus wurde ein neuer Solver entwickelt (adsorpFoam) und anhand der Simulation einer thermogravimetrischen Analyseeinheit (TGA) validiert. Im nächsten Schritt wurde dieser für die Simulation von Mehrkomponentenadsorption in einer Füll-körperkolonne verwendet. Die Herausforderung bei der Simulation von Füllkörperkolonnen ist die Erstellung einer stochastisch angeordneten Schüttung mit beliebigen Geometrien. Dafür wurde ein Workflow basierend auf der Diskrete-Element-Methode vorge-schlagen und mit Experimenten validiert. Dieser Workflow wurde auch für die Erstellung von Packungen verschiedener Partikelarten verwendet, und der Einfluss der Partikelform auf das Packungsverhalten wurde untersucht. Der zweite Algorithmus wurde für die Simulation von Membrantrennverfahren entwickelt. Der Algorithmus kann Membranen, die nach verschiedenen Trennprinzipien arbeiten, beschreiben (z.B. Gaspermeation oder Pervaporation). Ein Solver, genannt membraneFoam, wurde basierend auf dem vorgeschlagenen Algorithmus entwickelt und mit Experimenten validiert. membraneFoam wurde für die Untersuchung des Einflusses der Permeatauslassposition auf die Trennleistung verwendet. Zusätzlich wurde ein Workflow für die 1D-Simulation von Membranen vorgeschlagen und an Hand der Simulation von Pilotmembranmodulen und industriellen Membranmodulen getestet. Wie schon erwähnt, sollten Simulationsmethoden nicht ohne Validierung und Zuhilfe-nahme von Experimenten verwendet werden. Ein wertvoller Aspekt von CFD Simulation ist die simultane Verfügbarkeit von Information über Geschwindigkeit und Konzentration an derselben Stelle. Dies kann die Basis für die Validierung von Methoden oder die Ka-libration von Modellen darstellen. In dieser Arbeit wurde eine neue Messmethode vorgeschlagen, bei der die simultane Messung von Geschwindigkeit und Konzentration durch die Kombination von Laser-Doppler Geschwindigkeitsmessung und Raman-Spektroskopie erreicht wird. Durch die Nutzung einer Laserquelle für beide Techniken kann dies realisiert werden. Die Installation im Rückstreubetrieb macht die Verwendung von nur einer Öffnung im System möglich und daher passend für industrielle Anwen-dungen. Um das Messkonzept zu testen, wurde ein T-Kanal zur Untersuchung der Mischung von Wasser und Ethanol gebaut, die Messungen wurden mit den CFD-Ergebnissen verglichen. Für umfassende CFD-Simulationen von Pilotoder Industrieanlagen (wie Adsorptionskolonnen oder Membranmodulen) muss ein hoher Detailgrad in Betracht gezogen werden. Das kann zu einem hohen rechnerischen Aufwand und unzumutbarer Simulationsdauer führen. Um dieses Problem zu umgehen, können parallelisierte Computerrechnungen verwendet werden. Es gibt verschiedene Parallelisierungsmethoden, wobei für CFD der Distributed-Memory-Approach auf Grund der niedrigeren Infrastrukturkosen vorteilhaft ist. Der gravierendste Nachteil dieses Ansatzes ist der Aufwand für den Informationsaustausch zwischen den Knoten. Wenn dieser Austausch nicht optimiert wird, kann dies dazu führen, dass kein Rechenzeitersparnis erreicht wird oder die Simulation gar langsamer wird. Die Overheadkosten bei CFD-Simulationen hängen von der Verteilung der Geometrie, also der Rechenlast, auf die Prozessoren ab. Hier wurde der Einfluss verschiedener Verteilungsmethoden auf die Rechenzeitersparnis untersucht und eine Empfehlung für die besten Methoden und die Zahl der Zellen pro Prozessor abgeleitet. Die Verbindung all dieser Schritte hilft, einen besseren EInblick auf die Mehrphasenströmungen an festen Grenzschichten zu erlangen und solche Prozesse zu verbessern und zu optimieren.

Fixed interface multiphase phenomena such as adsorption or membrane separation are widely used in the industry. Many efforts have been invested into studying these phenomena in detail using experimental and simulation methods. Although experimental methods can provide useful and accurate results, often they are limited by the complexity of the setup and providing only point information. On the other hand, simulation approaches can provide very detailed information about the system with reasonable time and cost, but they should not be used blindly and they should be combined with measurement techniques to ensure valid results. Computational fluid dynamics (CFD) is a three dimensional simulation approach, which can give a detailed insight into the phenomena under investigation. Therefore, CFD is a valuable tool for studying fixed interface multiphase phenomena because of their 3D nature. CFD is based on the finite volume method, which ensures the conservation of the flow properties in the flow domain. OpenFOAM® is an open-source CFD toolbox, which is developed based on C++ and fully object oriented. Access to the source code gives the user the possibility of adding new algorithms and models in there, therefore in this study OpenFOAM® was used as the base code for implementation of new algorithms. Two main algorithms were introduced in this work, the first one for simulating adsorption phenomena single or multi-component adsorption including both solid and fluid regions. Based on the proposed algorithm a new solver was developed (adsorpFoam) and it was validated simulating a thermogravimetric analyzer (TGA) sample cup. In the next step, it was used for simulating multi-component adsorption in a packed bed column. The challenge with the simulation of packed bed columns is the creation of random arbitrary shaped packing. For this purpose, a workflow based on the discrete element method was proposed and validated with experiments. This workflow was also used for creation of packings with different particle types to study the effect of particle shape on the packed bed behavior. The second algorithm was for simulating membrane separation units. The algorithm is capable of simulating membranes with different type of underlying phenomena (e.g. gas permeation or pervaporation). A solver was developed based on the suggested algorithm (membraneFoam) and validated against experiments. membraneFoam was used for studying the effect of permeate outlet positioning on the separation efficiency. In addition, a workflow for simulating membrane modules in 1D was proposed and tested for calculating pilot or industrial membrane modules. As mentioned, simulation methods should not be used without validation and experimental support. In the CFD simulations, having simultaneous information about velocity and concentration at the same point is valuable. This information can provide a good basis for validation or calibration of models and methods or information about states of the system. In this study, a new measurement technique was suggested for simultaneous velocity and composition meas-urement by combining well-known Laser-Doppler velocimetry and Raman spectroscopy. Using one laser source and coupling two techniques ensures to collect information from the same point and the same time for both methods. Installing LDV and Raman optics in back scatter mode makes it possible to use one opening in the system under investigation for measurements and making the technique more suitable for industrial applications. For proof of concept, a combined setup was built and the mixing of water and ethanol in different positions of a T-channel was measured and compared to CFD results. For performing complex CFD simulations (such as adsorption packed bed or membrane modules) on pilot or industrial scale geometries, a high level of details should be considered. This leads to high computational demands and unreasonable simulation times. To overcome this drawback parallel processing can be used. Among available parallel processing approaches, distributed memory parallelization is advantageous for CFD because of its lower infrastructure costs and reasonable applicability. The main drawback of distributed memory methods is the information transfer overhead between the nodes, and if the information transfer is high or not optimized, it might lead to no speedup or even slower simulations. In the CFD simulations, these overheads depend on how the geometry is divided into subdomains to be submitted to nodes for parallel processing. In this study, the effect of decomposition methods on speedup was investigated and recommendations on the appropriate methods and the number of cells per processor core were given. Combining all the steps mentioned above helps to have a closer valid insight into fixed in-terface multiphase phenomena for improving or optimizing of processes, devices or units in chemical engineering and related disciplines.