Nonlinear optics with intense THz pulses

Abstract

Die Entwicklung von ultraschnellen elektro-optischen Bauelementen mit Dimensionen im Mikro- bzw. Nanometerbereich erfordert eine Modulierung der optischen Eigenschaften von Materialien in sub-ps Zeiträumen, dies entspricht der Terahertz (THz) Frequenz. Da elektrische Modulierungen für diese Zeitskala bereits zu langsam sind, verwendet man stattdessen hochintensive THz Laserpulse. Unter Verwendung eines optisch parametrischen gechirpten Pulsverstärkers, entwickelt an der TU Wien, wurden in einem organischen DAST (4-N, N-Dimethylamino-4'-N'-methyl-stilbazolium-Tosylat) Kristall THz-Pulse mit einer elektrischen Feldamplitude in der Größenordnung von 10 MV/cm erzeugt. Auf Grund der bereits sehr hohen Feldstärke konnte auf weitere aufwendige Feldverstärkungsstrukturen, wie z. B. plasmonische Bauteile, verzichtet werden. Es wurden Anregungs-Abfrage- Experimente an kolloidalen Quantenpunkten, bestehend aus einem CdSe Kern und CdS Schale, durchgeführt. Dabei wurden die Quantenpunkte mit dem THz Puls angeregt, und die Änderung der optischen Eigenschaften mit einem Laserpuls im sichtbaren Spektralbereich abgetastet. Es konnte gezeigt werden, dass es möglich ist, die elektronische Struktur der Quantenpunkte über den quantenbegrenzten Stark-Effekt (engl.: quantum-confined Stark effect) auf einer sub-ps Zeitskala zu modulieren. Dabei wurden Änderungen der Absorption des sichtbaren Lasers von bis zu 4 % gemessen. Eine Untersuchung der Elektroabsorption bei verschiedenen Wellenlängen des Abfrage-Lasers zeigt, dass die Änderungen der Absorption hauptsächlich durch die Polarisierbarkeit der CdSe/CdS-Nanokristalle beeinflusst wird. Diese wiederum bewirkt eine Rotverschiebung der Absorptionslinien bzw. Emissionswellenlänge.Die Resultate beschreiben eine Methode, um die optischen Eigenschaften von Quantenpunkten direkt mittels THz Laserpulsen zu manipulieren und erlauben neue Einblicke in die zugrundeliegenden physikalischen Prozesse.

Development of small-scale ultrafast optoelectronic devices demand control over medium properties on a picosecond time scale, which corresponds to THz frequencies. Using the output of an in-house built optical parametric chirped-pulse amplifier to generate terahertz (THz) pulses in organic DAST (4-N, N-dimethylamino-4’-N’-methyl-stilbazolium tosylate) crystal, THz pulses with the electric field strength exceeding 10 MV/cm were obtained. THz pump – visible probe experiments were performed in colloidal CdSe/CdS core/shell quantum dots. A possibility to modulate the electronic band structure of the quantum dots on a sub-ps time scale via quantum-confined Stark effect was demonstrated. Without any THz field enhancement structures, changes in absorption of up to 4 % were recorded. Investigation of electro-absorption at different probe wavelengths reveals that the changes in absorption are mostly influenced by polarizability of the CdSe/CdS quantum dots, which causes the shift of the absorption spectrum.The demonstrated possibility to directly manipulate optical properties of quantum dots at THz frequencies opens new perspectives for fundamental studies of the underlying processes, which are of importance for the fabrication of nanoscale opto-electronic devices.