Thermoelectric properties of the Heusler compounds Fe2V1-xNbxAl

Abstract

Die Grundidee dieser Diplomarbeit war, das thermoelektrische Verhalten der Heusler-Verbindung Fe2VAl zu verbessern, da dieses Material in der aktuellen Forschung thermoelektrischer Materialien von großem Interesse ist. Dafür wurde Vanadium teilweise durch Niob ersetzt (Fe2V1-xNbxAl). Beide Elemente besitzen die gleiche Valenzelektronenkonfiguration aber unterscheiden sich in ihrem Atomradius. Die Möglichkeit eines gesteigerten thermoelektrischen Gütefaktors und weitere thermoelektrische Eigenschaften wurden im Folgenden untersucht. Proben mit unterschiedlichem Dotierungsniveau wurden mittels induktiver Erwärmung und darauf folgender Wärmebehandlung hergestellt und in einem Röntgendiffraktometer auf ihre Struktur hin analysiert. Dabei konnte die Heusler-Struktur trotz Nb-Substituierung nachgewiesen werden. Die Untersuchungen beinhalteten die Messung von elektrischem Widerstand, thermischer Leitfähigkeit, Seebeck-Effekt, Hall-Effekt und spezifischer Wärme. Die Ergebnisse wurden mit jenen des undotierten Materials Fe2VAl verglichen. Der elektrische Widerstand wurde zwischen etwa 4K und 800K gemessen und zeigte wie auch das undotierte Material ein halbleitendes Verhalten. Der Widerstand der Proben sank mit steigender Dotierung. Außerdem wurde die thermische Leitfähigkeit bei tiefen Temperaturen gemessen, deren größter Beitrag von Gitterschwingungen herrührte. Die Messung der spezifischen Wärme zeigte durch die unterschiedliche Zusammensetzung keine Abweichungen. Der Hall-Effekt wurde zur Bestimmung der freien Ladungsträgerdichte und deren Beweglichkeit ausgenutzt. Die Dominanz positiver Ladungsträger konnte aus der Messung des Seebeck-Effektes erwiesen werden. Dieser zeigte außerdem eine Steigerung des Seebeck-Koeffizienten mit steigender Dotierung besonders bei Raumtemperatur. Zum Schluss sollte noch erwähnt werden, dass eine Probe mit bestimmter Niob-Konzentration zwei Mal hergestellt wurde, da die Ergebnisse der ersten Probe nicht zum Verhalten der restlichen passte. Überraschenderweise stellte sich diese erste Probe als vielversprechendste hinsichtlich thermoelektrischer Eigenschaften heraus.

The basic idea behind this thesis was the improvement of the thermoelectric performance of the Heusler compound Fe2VAl which is a material of interest in thermoelectric research. The tool to achieve this was the partial replacement of vanadium with niobium (Fe2V1-xNbxAl) which have both the same valence electron configuration but different atomic radius. Samples with different doping levels were prepared using induction heating with following heat treatment and the structure was analysed in an X-ray diffractometer proving the maintained Heusler structure in spite of the vanadium replacement. The investigation included the measurement of electrical resistivity, thermal conductivity, thermopower, Hall effect and specific heat. The results were compared with those of undoped Fe2VAl. The electrical resistivity was measured above and below room temperature. The materials exhibited a semiconducting behaviour like undoped Fe2VAl and the resistivity decreased with increasing niobium concentration. The same tendency was shown for the thermal conductivity which was obtained from ~4K until room temperature. The main contribution to thermal conductivity turned out to be related with lattice vibrations. Specific heat measurements below and above room temperature resulted in matching values for all samples even though obtained in different facilities. Also the Hall effect of the samples was measured in order to achieve the free carrier concentration and their mobility. The thermopower experiment at high temperatures exhibited positive values, hence holes are the main charge carriers in all samples. Vanadium substitution by niobium enhanced the thermopower results, especially at room temperature. At last should be mentioned that one certain concentration was prepared twice since the first sample did not fit the tendency of the others but the second one did. Surprisingly that first sample turned out to be the most promising one in respect of the thermoelectric performance.