Scheiber, P. (2012). Defects and adsorption at titanium dioxide surfaces [Dissertation, Technische Universität Wien]. reposiTUm. https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubtuw:1-59043
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit Defekten und Adsorption von Sauerstoff auf Titandioxidoberflächen.<br />TiO2 wird in sehr unterschiedlichen Anwendungen eingesetzt, darunter Photokatalyse, Solarenergieumwandlung, als Farbstoff oder in der Medizin. Trotzdem sind viele an der Oberfläche stattfindenden Prozesse, vor allem auf der Anataskristallmodifikation, noch nicht ausreichend erforscht. Aus diesem Grunde wurde im ersten Teil dieser Arbeit die Rutil (110) Oberfläche untersucht und dabei mittels STM die Adsorption von Sauerstoff in Sauerstofffehlstellen analysiert. Die Adsorption von Sauerstoff erfolgt unter 120 K molekular. Durch Scannen mit sehr sanften Tunnelparametern war es möglich, die adsorbierten Moleküle und auch einen Zwischenzustand der Dissoziation abzubilden. In weiteren Experimenten wurden zusätzlich die Stabilität von Sauerstoffadatomen und die Adsorption von Kohlenmonoxid auf Rutil analysiert.<br />Die Anatas (101) Oberfläche unterscheidet sich vom Rutil dadurch, dass laut DFT-basierten Voraussagen Sauerstofffehlstellen im Inneren des Kristalls energetisch günstiger sind als an der Oberfläche.<br />Sauerstofffehlstellen an der Oberfläche wurden mittels Elektronenbeschuss bei 105 K erzeugt und im STM untersucht. Dabei wurde die Stabilität bezogen auf die Zeit als auch bezüglich der Temperatur untersucht. Weiters wurde Sauerstoff an der Anatas (101) Oberfläche adsorbiert und dabei verschiedene Adsorptionskonfigurationen gefunden.<br />Dies erforderte in weiterer Folge, auch die Adsorption von Kohlenmonoxid zu studieren, da dieses Gas die Untersuchung der Sauerstoffadsorption sehr stark beeinflusst. In einer weiteren Serie von Experimenten wurde die Adsorption von Sauerstoff auf Sauerstofffehlstellen auf der Anatasoberfläche untersucht.<br />
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This thesis is describing defects and the adsorption of oxygen at titanium dioxide surfaces.<br />TiO2 is used in different fields of application: i.e., photocatalysis, solar energy conversion, as a color pigment or in medical applications.<br />However, many processes taking place on the surface (especially on anatase) are not really well understood. For this reason, in the first part of the thesis the rutile (110) surface was investigated. The adsorption of oxygen in surface oxygen vacancies was investigated with STM. Below 120 K oxygen is adsorbed as a molecule. Scanning with gentle tunneling parameters allowed to image the adsorbed molecules with STM and even a metastable intermediate state of their dissociation could be imaged.<br />The anatase (101) surface is different to the rutile. DFT based calculations predicted that oxygen vacancies are more stable in the bulk than on the surface. Surface oxygen vacancies were created by electron bombardment at 105 K and analyzed with STM. In these studies the stability of the surface oxygen vacancies with respect to temperature and time was investigated. In an additional series of experiments the adsorption of oxygen on the anatase (101) surface was studied. In the resulting STM images different adsorption configurations were found.<br />Additionally the adsorption parameters of CO on the anatase surface was necessary, because it strongly influences the adsorption of oxygen. In an additional series of experiments the adsorption of oxygen at surface oxygen vacancies was studied.
