Ab-initio Rechnungen für Uran dotiertes Calcium Flourid

Abstract

Der metastabile angeregte Zustand 229mTh hat sich als vielversprechender Kandidat für die Konstruktion eines neuen Zeitmessungsstandards, einer Thorium Atomuhr, erwiesen. Es existieren mehrere Ansätze um die An- regungsenergie experimentell zugänglich zu machen, einer davon basiert auf der Idee einen Wirtskristall mit Thorium zu dotieren. In vorangehenden Arbeiten wurden daher schon Rechnungen für Thorium-dotierte CaF2 und MgF2 Kristalle ausgeführt, wobei erstere günstigere Eigenschaften aufweisen. In einem ersten Schritt werden jedoch Messungen an Uran-dotierten Kristallen durchgeführt, daher war das Ziel dieser Arbeit, ab-initio Dichtefunktionalthe- orie (DFT) Rechnungen für Uran dotiertes Calcium Fluorid durchzuführen und den elektrischen Feldgradienten (EFG) an der Stelle des Atomkerns des Dotanden auszuwerten. Die Rechnungen wurden mithilfe des Vienna ab- initio Simulation Package (VASP) ausgeführt. Es wurde gezeigt, dass die energetisch günstigste Ladungskompensation durch ein interstitielles Fluor Atom gegeben ist und dass die Berücksichtigung von Spin-Bahn Kopplung, die eine rechnerisch sehr anspruchsvolle Aufgabe darstellt, den Wert des EFG nicht beeinflusst.Zusätzlich wurde durch die Verwendung von Neuronalen Netzwerk Potentialen (NNPs) eine ressourcenschonende Methode präsentiert, um DFT- ähnliche Rechnungen mit einem Bruchteil des Rechenaufwandes durchzuführen. Die Vorhersage der Energie ist bereits mit ausreichender Genauigkeit möglich, und es wurden erste Schritte unternommen, um auch Observablen wie den EFG vorhersagen zu können.

Previously, the isomer state 229mTh has been found to be a very promising candidate for the construction of a new time keeping standard, a nuclear Thorium clock. Among other methods, it is postulated that the excitation energy can be made accessible by introducing Thorium into a host crystal. Preceding calculations have therefore been performed for Thorium doped CaF2 and MgF2 crystals, with the former showing more favorable properties. However, in a first step - before Thorium will be inserted as a dopant - measurements will be performed with Uranium doped crystals and thus the aim of this work was to perform ab initio Density Functional Theory (DFT) calculations of Uranium doped Calcium Fluoride and to evaluate the electric field gradient (EFG) at the dopant nucleus site using the Vienna ab-initio Simulation Package (VASP). It has been shown that the energetically most favorable charge compensation mechanism is an interstitial Fluorine and that the inclusion of spin-orbit coupling - which is a very demanding task - does not affect the EFG value.Additionally, with the use of Neural Network Potentials (NNPs) a resource-efficient method has been presented to perform DFT-like calculations at a fraction of the computational expense. The energy prediction is already sat- isfactorily, and first steps have been taken towards the ability to predict observables such as the EFG, definitely yielding scope for further research.