Computational non-equilibrium dynamics in solids: : solver for the far-from-equilibrium Boltzmann-equation

Abstract

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung einer Simulationssoftware die in der Lage ist, die volle Boltzmann Transportgleichung (BTG) zu l ̈osen. Das Ziel dahinter ist, neue Einsichten in das Zusammenspiel von Elektronentransport und Thermalisation in Festkörpern zu bekommen. Das Verständnis der Nichtgleichgewichtsdynamik von Elektronen in festen Körpern bildet die Basis f ̈ur viele moderne Technologien wie zum Beispiel Mikroelektronik, Solarzellen oder Thermoelektrische Generatoren. Die meisten technologischen Anwendungen basieren auf Physik nahe am thermischen Gleichgewicht,ein gut verstandenes Forschungsgebiet. Die Entwicklung von Femtosekundenlasern hatd as neue Forschungsfeld der starken Nichtgleichgewichtsphyisk er öffnet, welches das Potenzial für weiteren technologischen Fortschritt mit sich bringt. Nichtgleichgewichtseffekte könnten für neuartige Terahertz Strahler, ultraschnelle magnetische Schreibvorgänge oderSolarzellen effizienter als die Schokley-Queisser Grenze genutzt werden.Wenn ein Femtosekundenlaserpuls von einem Festkörper absorbiert wird, werden die Elektronen zu höherenergetischen Zust ̈anden angeregt. Diese hochenergetischen Elektronen unterlaufen einen komplizierten Prozess, bei dem die Elektronen untereinander, aber auch mit Phononen oder Verunreinigungen streuen. Gleichzeitig k önnen sie durch ein elektrisches Feld beschleunigt werden und sich im Raum bewegen. Um Nichtgleichgewichtsexperimente korrekt verstehen und interpretieren zu können, sind wir deshalb gezwungen auf theoretische Modelle und Simulationen zurückzugreifen. Eine der Standardmethodenzur Beschreibung von Elektronentransport in Festk ̈orpern ist die BTG.Trotz ihrer fundamentalen Bedeutung f ̈ur die Nichtgleichgewichtselektronendynamikwird die BTG üblicherweise nur mit starken Vereinfachungen oder f ̈ur einfache Modellsysteme gellöst. Der Grund liegt in ihrer mathematischen Struktur, die es besonders schwierig macht, sie numerisch auszuwerten. Um dieses Problem zu lösen, wird zun ̈achstein vereinfachter Boltzmann Streuoperator, bei dem die Impulserhaltung vernachlässigt wird, untersucht. Die damit berechnete Thermalisationsdynamik eines optisch angeregten Mott-Isolators wird mit den Resultaten einer dynamischen Molekularfeldtheorie Rechnungim Nichtgleichgewicht verglichen. Im Hauptteil wird eine neue Methode zum numerischen Lösen der vollst ̈andigen BTG ausgearbeitet. Bei dieser Methode ist die Energie, der Impuls und die Teilchenanzahl dann exakt erhalten. In weiterer Folge wird diese Methode verwen-det um die Thermalisationsdynamik von verschiedenen Nichtgleichgewichtsmodellsystemen und die dabei wirksamen, fundamentalen Prozesse, besser zu verstehen. Als Abschluss wird die Methode zur Simulation eines tats ̈achlich durchgeführten Experiments verwendet.Dabei werden einwandige Kohlenstoffnanoröhren unter Spannung mit FemtosekundenLaserpulsen beschossen. Die Messungen offenbaren eine Diskrepanz zwischen Photostromund Terahertzemission, die wir numerisch reproduzieren und verstehen können.

This thesis is dedicated to the development of a numerical solver for the full Boltzmann transport equation (BTE) and a better understanding of thermalization and transport dynamics in solids. Many modern technologies are based on non-equilibrium dynamics f electrons in solids, for example microelectronics, solar cells or thermoelectric gener-ators. Most technological applications are however based on transport physics close tothermal equilibrium which is a mature and well understood field. The development offemtosecond lasers has created the whole new research area of strongly out-of-equilibriumdynamics with a wide range of interesting effects that have the potential for further tech-nological advances. These strong non-equilibrium effects could be exploited for novelterahertz emitters, ultrafast magnetic recording or particularly efficient solar cells beyondthe Schokley-Queisser limit.When a femtosecond laser pulse hits a solid, it excites electrons to higher energystates. These high energetic electrons are subject to a complicated interplay of scatteringswith other electrons, phonons or impurities while at the same time the electrons may beaccelerated by electric fields and move to different positions in space. For a correct inter-pretation and understanding of strongly out-of-equilibrium transport and thermalizationexperiments one has to rely on theoretical models and simulations. One of the standardapproaches to describe transport of electrons in solids is the BTE.Although of fundamental importance for strongly out-of-equilibrium dynamics, the fullBTE is usually only solved numerically with huge approximations or for oversimplifiedmodel systems. The reason lies in its inherent mathematical structure that makes itdifficult to compute. To approach this problem we first introduce a simplified Boltzmanncollision operator where the momentum conservation is neglected. We compare the result-ing thermalization dynamics to results of non-equilibrium dynamical-mean-field theoryfor a photodoped Mott-insulator. In the main part we develop a novel numerical methodto solve the full BTE that exactly conserves momentum, energy and particle density. Wethen apply it to several strongly out-of-equilibrium model systems to get a deeper insightinto fundamental processes. Finally, we use the developed method to simulate an actual ex-periment where biased single-walled carbon-nanotubes are excited by a femtosecond laserpulse. We uncover a mysterious discrepancy of the measured photocurrent and terahertzemission that we can numerically reproduce and understand thanks to our simulation.