Interaction of slow electrons with matter for nanoscale characterisation of solids

Abstract

Eine der beliebtesten Methoden zur Oberflächenanalyse ist die Elektronenspektroskopie, welche auf der Wechselwirkung von Teilchen und Strahlung mit der Oberfläche eines Festkörpers beruht. Diese Technik basiert auf der Bestrahlung einer zu untersuchenden Probe, z. B. mit Hilfe eines Elektronenstrahls, und der anschließenden Detektion eines von der Oberfläche ausgehenden Signals. Welches in Form einer Energieverteilung der austretenden Elektronen oder des elektronischen Spektrums aufgezeichnet wird. Die Interpretation solcher elektronischer Spektren erfordert die Kenntnis der Wechselwirkungsgesetze von Elektronen mit Materie. Diese Dissertation widmet sich der Untersuchung des Elektronentransports in einem Festkörper unter Verwendung zweier Ansätzen: der invarianten Immersionsmethode und der statistischen Monte Carlo Simulation. Der erste Ansatz wurde bei der Interpretation Elektronenspektren von komplexen Mehrkomponententargets am Beispiel der Graphenoxidanalyse verwendet. Weiters wurde in dieser Arbeit die Möglichkeit des Nachweises leichter Elemente, wie Wasserstoff und seiner Isotope, in verschiedenen Targets anhand der elastischen Peak Elektronen Spektroskopie demonstriert. Der zweite Ansatz wurde verwendet, um das Phänomen der Sekundärelektronenemission von Festkörpern zu untersuchen. Bedauerlicherweise ist die Sekundärelektronenemission immer noch weit von einem quantitativen Verständnis entfernt, was teilweise auf die experimentellen Schwierigkeiten bei der Durchführung von Untersuchungen mit Elektronen mit sehr geringen Energien zurückzuführen ist. Aus theoretischer Sicht wird die Modellierung der Sekundärelektronenemission bei mehreren eV durch das Fehlen zuverlässiger Daten über die Eigenschaften der Wechselwirkung von Elektronen mit einem Festkörper bei derart niedrigen Energien erschwert. Im Bereich solch niedriger Energien ist eine der wichtigsten Eigenschaften die unelastische mittlere freie Weglänge von Elektronen, welche die Distanz zwischen zwei aufeinanderfolgenden unelastischen Kollisionen angibt. Diese Arbeit zeigt, dass der Sekundärelektronenemissionskoeffizient bei beliebigen Energie des einfallenden Elektronenstrahls hauptsächlich von der unelastischen mittleren freien Weglänge bei niedrigen Energien abhängt. Mit anderen Worten, die Anzahl der emittierten Sekundärelektronen hängt am stärksten von der Länge des unelastischen Weges der niederenergetischen Elektronen ab, unabhängig von der Energie des einfallenden Strahls. Diese Tatsache ermöglicht es eine realistische Schätzung des unelastischen mittleren freien Weges für niederenergetische Elektronen zu erhalten. Hierfür werden experimentell gemessenen Werte des Sekundärelektronenemissionskoeffizienten mit berechneten Werten dieser Größe verglichen. Diese berechneten Sekundärelektronenemissionskoeffizienten werden durch Ersetzen der theoretischen unelastischen Längenwerte zwischen den beiden in der Literatur gefundenen Grenzen erhalten. Für diesen Zweck wurde ein Monte Carlo Modell entwickelt, welches den Prozess der Sekundärelektronenemission beschriebt und die Werte des Sekundärelektronenemissionskoeffizienten berechnet. Die Bestimmung der unelastischen Länge von niederenergetischen Elektronen (unter 100 eV) aus einer Analyse dieses Koeffizienten, gemessen bei hohen Anfangsenergien, wurde für mehrere Metalle erfolgreich durchgeführt und wies gute Übereinstimmung mit Werten auf Grunde dielektrischen Function nach Mermin auf. Alle in dieser Studie gewonnenen Erkenntnisse weisen auf die Möglichkeit hin, ein zuverlässiges theoretisches Modell zur Beschreibung und zum Verständnis des Phänomens der Sekundärelektronenemission zu erstellen. Zusätzlich wurde versucht die inelastische freie Weglänge der niederenergetischen Elektronen unter Verwendung der elastischen Peak Elektronen Spektroskopie experimentell zu bestimmen. Diese Studie zeigte keine signifikanten Ergebnisse und bestätigte die obigen Ausführungen zu den experimentellen Schwierigkeiten bei Messungen niederenergetischer Elektronen.

Electron spectroscopy techniques based on the interaction of electrons with matter are one of the most popular tools for surface analysis. Methods of electron spectroscopy imply the irradiation of a solid surface with e.g. an electron beam with the subsequent detection of the outgoing electron signal acquired in the form of the energy and angular distribution of emitted electrons or the energy spectrum. The interpretation of such electron spectra requires the knowledge on the interaction processes of electrons with matter. This thesis is dedicated to the investigation of electron transport in solids by means of two different approaches: the invariant imbedding method and the Monte Carlo simulation. The former approach is employed in problems of the interpretation and analysis of energy spectra of complicated multi-component materials such as graphene oxide. The possibility of the detection of light elements, including hydrogen and its isotopes, in different targets by means of elastic peak electron spectroscopy (EPES) is demonstrated. The latter approach is employed for the investigation of the secondary electron emission phenomenon. Unfortunately, electron emission is still far from being quantitatively understood which is partly due to the experimental difficulty associated with the investigation of very low energy electrons. From the theoretical point of view, secondary electron emission modeling at a few eV is complicated by the absence of reliable data on the electron-solid interaction at such low energies such as the inelastic mean free path (IMFP). It turns out that secondary electron yield (SEY) values at any incident energy depend sensitively on the IMFP values, in particular below 100 eV, which makes it possible to get a realistic estimate for the IMFP values at low energies by comparing calculated SEY values with experimental data during variation of the IMFPs. In this work, a Monte Carlo model has been developed to describe the process of secondary electron emission from solids and calculate the SEY. The determination of IMFPs at low energies (below 100 eV) from analysis of SEYs at high energies was successfully performed for several metals and the results indicate that the IMFP values based on the Mermin dielectric function are more realistic. All the knowledge gained from this study points to the possibility of building a reliable theoretical model on the phenomenon of secondary electron emission. Experimental investigation of the IMFP at low energies by means of EPES was also carried out and results on the IMFP determination for a polycrystalline gold are presented.