Electrostatic interactions in neural-network force fields

Abstract

Neural-network force fields provide a computationally efficient, flexible and transferable way to compute forces and further quantities with ab-initio-like accuracy, for example for use in high-throughput applications such as molecular dynamics. Such models often work in part by encoding the absolute coordinates using descriptors which capture the immediate environment of an atom. These are in most cases defined via a cutoff radius, making them local by definition. While such networks already produce excellent results using these descriptors, an accurate modelling of long-range interactions is desirable to move towards more physical and transferable models of the systems of interest.In the present work, a methodology to model electrostatic interactions using a neural network force field has been developed. Training data that represents only the electrostatic interactions between the atoms in the system is generated via density functional theory calculations and the performance impact of different training data choices are explored. Atomic charges are predicted using a modified version of the electron-passing neural-network introduced, which is implemented to be combined with the neural-network force field NeuralIL. The applicability of the approach is demonstrated on surface reconstructions and liquids. It is shown that atomic charges can be predicted to accurately reproduce the electrostatic energy of the system by training the network on the total electrostatic energies of the reference systems. However, the need for additional local training information for each atom is highlighted by the poor performance in force predictions when integrating models trained using this methodology with NeuralIL.

Kraftfelder basierend auf neuronalen Netzwerken bieten eine effiziente, flexible und übertragbare Möglichkeit zur Berechnung von Kräften und weiterer Größen mit ab-initio-ähnlicher Genauigkeit, beispielsweise für den Einsatz in Anwendungen, die eine hohe Anzahl an Evaluationen erfordern, wie der Molekulardynamik. Oftmals werden in solchen Modellen die absoluten Positionen mithilfe von Deskriptoren, welche die unmittelbare Umgebung der Atome beschreiben, dargestellt. Diese sind in den meisten Fällen über einen maximalen Grenzradius definiert und beschreiben daher nur das lokale Umfeld eines Atoms. Während Netzwerke basierend auf solchen Deskriptoren bereits Resultate mit sehr hoher Genauigkeit liefern, ist eine akkurate Beschreibung von weitreichenden Wechselwirkungen für physikalisch vollständigere und besser transferable Modelle von Interesse.In der vorliegenden Arbeit wurde eine Methodik für die Beschreibung elektron in Kraftfeldern statischer ‬Wechselwirkunge basierend auf neuronalen Netzwerken entwickelt. Trainingsdaten, welche ausschließlich elektrostatische Interaktionen beschreiben, werden mithilfe von Dichtefunktionaltheorie generiert und der Einfluss unterschiedlicher Arten von Trainingsdaten untersucht. Atomare Teilladungen werden mithilfe einer modifizierten Version des electron-passing neural network [6], welche kompatibel mit NeuralIL implementiert ist, modelliert. Die Anwendbarkeit wird anhand von Oberflächenrekonstruktionen und Flüssigkeiten demonstriert. Es wird gezeigt, dass atomare Teilladungen, welche die elektrostatischen Energien der untersuchten Systeme reproduzieren, mit hoher Genauigkeit berechenbar sind. Jedoch zeigt die Integration desModells in NeuralIL, dass zusätzliche, lokale Trainingsinformationen notwendig sind, um auch genaue Kräfte berechnen zu können.