Prediction of born effective charges via neural network potentials : design of expressive electric field descriptors

Abstract

Das Verständnis des Ionenverhaltens ist entscheidend für die Entwicklung elektronischer Geräte, die auf Ionentransport basieren. Obwohl maschinell gelernte Kraftfelder mittlerweile zum Standard für Materialsimulationen auf großen Skalen geworden sind, werden elektrostatische Wechselwirkungen nicht explizit inkludiert. Daher erweisen sie sich als ungeeignet für die Untersuchung von Systemen, in denen Ionen mit einem externen elektrischen Feld interagieren. Die effektive Born Ladung (BEC) – ein 3×3-Tensor, definiert als die Ableitung der Kräfte bezüglich eines externen elektrischen Feldes – bietet eine direkte Methode zur Berechnung der durch elektrostatische Wechselwirkungen entstehenden Kräfte. Die Berechnung von BECs mit ab-initio-Methoden ist jedoch rechenintensiv, was den Bedarf an effizienteren Methoden schafft. Da sich BECs, ähnlich wie Kräfte, als Ableitung der potentiellen Energie darstellen lassen, ist es möglich, sie direkt durch Differenzieren der Ausgabe eines neuronalen Netzwerkpotentials (NNP) innerhalb eines einheitlichen Modells zu bestimmen [16]. Dieser Ansatz verbessert nicht nur die Recheneffizienz, sondern stellt auch sicher, dass die resultierenden BECs exakte physikalische Randbedingungen erfüllen. In dieser Arbeit adaptiere ich NeuralIL – ein NNP, das automatische Differenzierung zur Berechnung von Kräften verwendet [38] – und zeige, dass es mit sorgfältig entworfenen Deskriptoren möglich ist, effektive Born Ladungen mit ausreichender Genauigkeit vorherzusagen, um Molekulardynamiksimulationen unter externen elektrischen Feldern durchzuführen.

Understanding ionic behavior is essential for developing electronic devices that rely on ion transport. Although machine-learned force fields have become the standard for large-scale materials simulations, they do not explicitly account for electrostatic interactions. As a result, they are not well-suited for studying systems where ions interact with an external electric field. The Born effective charge (BEC) - a 3×3 tensor defined as the derivative of forces with respect to an external electric field - offers a practical way to compute forces arising from electrostatic interactions. However, calculating BECs using ab-initio methods is computationally expensive, creating a need for more efficient approaches. Since BECs, similar to forces, can be expressed as derivatives of the potential energy, it is possible to obtain them directly by differentiating the output of a neural network potential (NNP) within a unified model [16]. This approach not only improves computational efficiency but also ensures that the resulting BECs satisfy exact physical constraints. In this work, I adapt NeuralIL - a NNP that uses automatic differentiation to compute forces [38] - and demonstrate that, with carefully designed descriptors, it is possible to predict Born effective charges with sufficient accuracy to perform molecular dynamics simulations under external electric fields.