Investigations of quantum critical materials at low energies

Abstract

Phasenübergänge am absoluten Temperaturnullpunkt werden von Quantenfluktuationen verursacht und werden daher als Quantenphasenübergänge bezeichnet. Ihre physikalische Beschreibung erfordert einen Rahmen, der über die Beschreibung von Phasenübergängen bei endlichen Temperaturen hinausgeht. Ist ein solcher Quantenphasenübergang kontinuierlich und somit zweiter Ordnung, so ist er ein quantenkritischer Punkt. An diesem divergieren die Zeit- und Längenskalen der Quantenfluktuationen. Dies kann die Eigenschaften des Materials bei endlichen Temperaturen stark beeinussen, ihr Verhalten wird dann quantenkritisch genannt. Bei Metallen äußert sich dies durch starke Abweichungen vom Landau-Fermiüssigkeitsverhalten, dem sogenannten Nicht-Fermiüssigkeitsverhalten. Experimentell lässt sich quantenkritisches Verhalten am besten durch Messungen bei niedrigen Energien (niedrige Temperaturen und Frequenzen) untersuchen, da quantenkritische Eigenschaften in der Nähe des quantenkritischen Punktes am stärksten ausgeprägt sind. In diesem Zusammenhang stellen Verbindungen mit schweren Fermionen eine besonders interessante Materialgruppe dar. In den Kristallstrukturen dieser Verbindungen sind Atome mit teilweise gefüllten f-Schalen wie Yb oder Ce eingebaut. Die f-Elektronen wechselwirken mit den Leitungselektronen über den Kondoeffekt, der eine Abschirmung der magnetischen Momente der f-Elektronen durch die Spins der Leitungselektronen bewirkt. Außerdem wechselwirken sie miteinander über die RKKY-Austauschwechselwirkung. Über externe Parameter wie Magnetfeld, Druck oder Dotierung kann das Gleichgewicht zwischen diesen einander entgegenwirkenden Effekten so verschoben werden, dass ein kritischer Parameterwert erreicht wird und ein quantenkritischer Punkt auftritt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden mehrere Verbindungen auf quantenkritisches Verhalten hin untersucht. Es wurden hierzu Messungen an den Schwere-Fermionen-Verbindungen YbRh2Si2, Ce3Pd20Si6 und CeB6 durchgeführt, außerdem an der Sauerstoff-Pniktid-Substitutionsserie CeNiAs1-xPxO und an der itinerant magnetischen Dotierungsserie Ti1-xScxAu. Alle erwähnten Verbindungen entwickeln bei Normaldruck, im Nullfeld und bei x =

Phase transitions at absolute zero in temperature are driven by quantum fluctuations and are therefore called quantum phase transitions. Their description requires a framework beyond that for finite temperature phase transitions. A second order quantum phase transition is a quantum critical point (QCP). At the QCP, quantum fluctuations are critical. This may have strong influence on the physical properties at finite temperatures, which are then called quantum critical. For metals, this becomes apparent through strong deviations from the predictions of Landau Fermi liquid (FL) theory, referred to as non-Fermi liquid (NFL) behaviour. Experimentally, quantum critical behaviour is best investigated by performing measurements at low energies (low temperatures and frequencies) because the signatures of quantum criticality are most pronounced near the QCP. One particularly interesting group of materials in this context are heavy fermion compounds, where certain atoms with partially filled f-electron shells like Yb or Ce are constituents of the crystal structure. The f-electrons interact with the conduction electrons via the Kondo interaction, which induces a screening of the magnetic moments by the conduction electrons. They also interact with each other via the RKKY exchange interaction. External parameters like magnetic field, hydrostatic pressure, or doping can tune the relation between the two competing interactions to a critical value, where a QCP occurs. In the course of this work, several compounds were investigated experimentally in the context of quantum criticality. Measurements were performed on the heavy fermion compounds YbRh2Si2, Ce3Pd20Si6, and CeB6, on the oxypnictide substitution series CeNiAs1-xPxO, and on the itinerant magnet doping series Ti1-xScxAu. All compounds order antiferromagnetically at ambient pressure, zero magnetic field, and x = 0. The ordering temperature was suppressed by the external parameters magnetic field (YbRh2Si2, Ce3Pd20Si6, CeB6), pressure (CeNiAsO), and doping or isoelectronic substitution (CeNiAs1-xPxO, Ti1-xScxAu). The influence of magnetic field as an additional tuning parameter was investigated for different substitution levels of CeNiAs1-xPxO. The temperature-dependent resistivity was measured down to dilution refrigerator temperatures for all compounds; furthermore, YbRh2Si2 samples were contacted and tested for measurements at ultra-low temperatures. Magnetoresistivity and Hall resistivity were measured with magnetic field applied along different crystallographic directions in cubic Ce3Pd20Si6, which showed signatures of a direction-dependent second QCP (in addition to an isotropic one at lower fields). For CeB6, magnetic properties, specific heat, and resistivity were also measured with magnetic field applied along different crystallographic directions, and evaluated upon tuning the magnetic field towards the QCP. In Ti1-xScxAu, signatures of a QCP at x = 13% from previous resistivity measurements at higher temperatures could be confirmed at lower temperatures. A central part of this thesis is devoted to a new microwave experiment to probe the dynamic response of quantum critical materials. In YbRh2Si2, this is of particular interest for the investigation of its Kondo breakdown energy scale, which emerges from the QCP and strongly broadens with increasing temperature. To study its electronic excitations in the vicinity of the QCP and around this energy scale, YbRh2Si2 single crystals were coupled to the microwave field of a coplanar waveguide resonator, and the changes of the resonance properties were traced within the field-temperature phase diagram of YbRh2Si2.