Title: Adsorption of simple molecules on TiO2 anatase (101) - H2O, H, CO2
Other Titles: Adsorption einfacher Moleküle auf Titandioxid Anatas (101) - H2O, H, CO2
Language: English
Authors: Daniel, Benjamin 
Qualification level: Diploma
Advisor: Diebold, Ulrike 
Issue Date: 2014
Number of Pages: 46
Qualification level: Diploma
Abstract: 
Titandioxid ist ein häufig in der Photokatalyse verwendetes Material, welches für gewöhnlich in Form eines Pulvers eingesetzt wird. Diese besteht zum Großteil aus der metastabilen TiO2-Anatas-Phase. Im Gegensatz zur stabilen Rutil-Phase wurde Anatas lange nicht als Einkristall experimentell untersucht. In dieser Arbeit wurde Rastertunnelmikroskopie (STM) eingesetzt, um die Adsorption einfacher Moleküle auf der Anatas(101)-Oberfläche zu untersuchen. Vergleiche von bereits veröffentlichten DFT-Rechnungen mit STM-Bildern von adsorbiertem Wasserstoff, Wasser und CO2 erlaubten die Bestimmung der Adsorptionskonfigurationen. Das temperaturabhängige Verhalten dieser Adsorbate wurde untersucht. Die Oberflächendiffusion von Wasserstoff beginnt bei 250 K, ab 350 K wurden insbesondere an Defekten Hinweise auf Migration von H unter die Oberfläche gefunden. Die Diffusion von Wasser beginnt bei 210 K, über 290 K desorbiert es von der Oberfläche. Bei gleichzeitiger Adsorption von Wasser und O2 und Erwärmung auf Raumtemperatur wurden terminale Hydroxylgruppen gefunden, welche auch bei höheren Temperaturen stabil waren. Die Beeinflussung der Adsorbate durch die STM-Spitze wurde untersucht. Bei hoher Probenspannung (> +2.5 V) ist Wasserstoff beweglich und kann von der Spitze aufgenommen werden. Aufgenommene Atome können durch eine negative Probenspannung wieder auf die Probe transferiert werden. CO2 zeigt ähnliche Beweglichkeit und auch Desorption bei hoher Probenspannung, bei niedrigen Spannungen (< 1 V) ist es ebenfalls beweglich. Bewegung durch Interaktion mit der Spitze ist bei Wasser sehr selten; hohe Spannung wandelt H2O in OH und sogenannte -bridging oxygen dimers- um.

TiO2 is a material commonly used in photocatalysis. It is mostly utilized in a powder form, which primarily consists of the metastable anatase polymorph. Contrary to the stable rutile form, anatase has not been under systematic experimental investigation as a single crystal. In this work, adsorption of simple molecules on the anatase (101) surface was studied by means of Scanning Tunneling Microscopy (STM). STM images of hydrogen, water and CO2 have been obtained. Comparison to published DFT calculations allows determining adsorption configurations of these species. The temperature-dependent behavior of these adsorbates was investigated: for H the lowest temperature where diffusion is found is 250 K. Experimental results indicate hydrogen migration into the subsurface above 350 K, preferably to defect sites. Water shows surface diffusion above 210 K and desorbs at 290 K. It was found that coadsorption of water with O2 and annealing results in formation of terminal hydroxyl groups, which are stable above room temperature. CO2 shows no thermally induced diffusion up to 48 K. Interactions of the adsorbates with the STM tip were studied. H becomes mobile when scanned at high sample bias (> +2.5 V), and can be picked up by the tip. It is possible to drop H atoms back onto the surface by using a negative sample bias. CO2 shows similar movement and desorption at high bias; movement also occurs at low bias (< 1 V). For water, tip-induced movement is very rare; high bias converts H2O into OH and bridging oxygen dimers.
Keywords: Oberflächen; Oxide; Titandioxid; Adsorption; Wasser; CO2; Wasserstoff; Rastertunnelmikroskopie
Surfaces; Oxides; Titania; Adsorption; Water; CO2; Hydrogen; Scanning Tunneling Microscopy
URI: https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubtuw:1-66058
http://hdl.handle.net/20.500.12708/8232
Library ID: AC12126699
Organisation: E134 - Institut für Angewandte Physik 
Publication Type: Thesis
Hochschulschrift
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