Molecular dynamics evidence of a three-term kinetic friction law for mixed- and boundary-lubricated nanotribological systems

Abstract

In dieser Arbeit wird ein neues kinetisches Nano-Reibgesetz mit drei Termen vorgestellt und verifiziert. Es beinhaltet den Amontons-Coulomb Term, der den lastabhängigen Beitrag, und den Bowden-Tabor Term, der den haftungsabhängigen Beitrag zur Reibkraft beschreibt, sowie den lastunabhängigen sogenannten Derjaguin-Offset, der durch die Adhäsion im Schmierstoff bedingt ist. Das Reibgesetz reproduziert Nichtlinearitäten und Diskontinuitäten im Last-gegen-Reibkraft Verhalten, die man üblicherweise beobachtet, wenn atomistische Tribosysteme unter Mischreibungsbedingungen geschert werden. Die direkte Festkörperkontaktfläche, die zwischen zwei rauen Festkörperoberflächen entsteht, wenn der Schmierfilm versagt, wird mittels eines selbst entwickelten Smooth Particle (SPM) Ansatzes berechnet, der es erlaubt, diskrete Daten von Molekulardynamik (MD) Simulationen ins Kontinuum abzubilden. Diese SPM+MD Methode wurde erfolgreich angewandt, um den Einlaufvorgang von Nanotribosystemen zu analysieren, die anfangs stark ausgeprägten direkten Festkörperkontakt zeigen, welcher gegen Ende fast vollends verschwindet. Weiters wurde der Versuch unternommen, bei Systemen unter Grenzreibungsbedingungen ohne direkten Festkörperkontakt den Derjaguin-Offset mit dem Grad der Unordnung im Schmierstoff in Relation zu setzen. Diese Unordnung wird durch die konfigurationelle Entropie quantifiziert und mit einem Makromolekül-Ansatz abgeschätzt, der auf Kovarianz(super)matrizen der Kohlenstoffatome im Schmierstoff beruht. Das Hauptresultat dieser Arbeit ist, dass die Reibzahl ihre makroskopische Bedeutung verliert, d.h. sie kann nicht als Verhältnis der Reibkraft zur Last berechnet werden, wenn die Schmierspaltdicke auf wenige Monolagen von Schmierstoffmolekülen reduziert wird, was letztlich zum Versagen des Schmierstoffs und damit zu direktem Festkörperkontakt führen kann. Allerdings können mit der Reibzahl, der effektiven Scherfestigkeit und dem Derjaguin-Offset, die aus dem vorgestellten Reibgesetz folgen, drei lastunabhängige Systemparameter angegeben werden, welche eindeutig die tribologische Reaktion von Nanosystemen charakterisieren.<br />

In this work a three-term kinetic friction law at nanoscale is proposed and proven to hold. It includes the Amontons-Coulomb term describing the load-controlled contribution and the Bowden-Tabor term providing the adhesion-controlled contribution to the friction force, as well as the load-independent Derjaguin-offset ascribed to adhesion in the lubricant. The proposed law can reproduce the non-linearities and discontinuities in the load-vs.-friction behavior commonly encountered when shearing atomistic tribological systems under mixed lubrication conditions. The solid-solid contact area occurring between two rough solid surfaces when the lubrication film fails is calculated using a self-developed smooth particle approach (SPM) which allows one to map the discrete data obtained from molecular dynamics (MD) simulations to continuum. This MD+SPM method is successfully applied to analyze the run-in period of nanotribological systems exhibiting strong solid-solid contact at the beginning and almost none at the end. Furthermore, an attempt is made to relate the Derjaguin-offset in boundary lubricated systems without solid-solid contact to the degree of disorder in the lubricant, which is quantified by its configurational entropy and estimated using the single macromolecule approach based on covariance (super)matrices of the carbon backbone atoms in the lubricant. The main finding of this work is that the coefficient of friction loses its macroscopic meaning, i.e., it cannot be identified with the friction force per applied load as the lubrication gap thickness decreases to a few monolayers of lubricant molecules, which eventually may lead to lubricant failure and subsequent solid-solid contact. However, the coefficient of friction, effective shear strength, and Derjaguin-offset following from the proposed three-term kinetic friction law constitute the three load-independent system parameters which uniquely characterize the tribological response of nanosystems.